陰離子黏土的化學修飾及其在環(huán)境中的應用.pdf

1、水滑石類化合物（LDH）是一類具有層狀結構的陰離子黏土，這種物質具有結構記憶效應、離子可交換性和孔徑可調變擇形吸附的催化性能的特點，可廣泛應用于農業(yè)、工業(yè)、醫(yī)藥等各個領域。焙燒水滑石具有表面堿性和能夠重構為水滑石的特性，可以作為水中重金屬陽離子吸附劑，用于廢水中重金屬的去除；LDH的構晶離子可以在很大范圍內調變，將陰離子表面活性劑SDS作為功能性離子引入LDH結構層中，對有機物有較強的增溶吸附作用：將一些具有潛在催化活性的物質（金屬酞菁

2、類化合物）引入LDH結構層中，使負電性的磺化金屬酞菁分子以一種較為有序的排列方式在靜電作用力和分子間作用力驅動下組裝在層狀LDH表面，形成固載催化劑。 本課題采用共沉淀分別合成了Mg3Al-CO32-－LDH和Mg3Al-NO3-－LDH，以此為前體制備了層狀混合金屬氧化物。采用XRD、SEM、NMR、FT-IR、BET和TOC等手段對材料的結構及物化性質進行了表征。將焙燒后的Mg3Al-CO32-水滑石用于水中Pb2+和Ni2

3、+的去除，研究了重金屬溶液pH、水滑石焙燒溫度和反應時間對吸附效果的影響，并初步探討了其吸附機理；采用陰離子表面活性劑SDS插層Mg3Al-NO3-水滑石，通過水溶液中對硝基甲苯的吸附反應模型研究了SDS改性水滑石的吸附性能；采用離子交換和焙燒復原法將金屬酞菁類化合物負載在水滑石上，組裝得到堿中心和氧化中心結合在一起的固載催化劑。 水滑石焙燒產物（LDO）用于吸附水中重金屬陽離子的研究表明：LDO可以有效地吸附溶液中的Ni2+和

4、Pb2+，線性模型與實驗數據的相關性最佳；pH的變化對LDO吸附Ni2+的影響不大，對pb2+的吸附略有影響；LDO對Ni2+和pb2+的吸附分別在2h和20min內完成。兩者吸附時間的不同與吸附機理有關，pb2+的吸附主要是與LDO表面的OH-反應，反應速度快；Ni2+的吸附伴隨著LDO重構為LDH的過程進行，反應較為緩慢。鉛和鎳的沉淀物的穩(wěn)定性也是兩種重金屬基于反應時間的吸附曲線明顯不同的原因之一。 SDS插層水滑石的組裝

5、及其對有機物的吸附研究表明：不同插層方法組裝的SDS-LDH均具有良好的水滑石晶體結構，且結晶程度較好。三種組裝樣品中DS在水滑石層間均為單層垂直排列，但SDS與層間陰離子的交換量不同，大小順序為：MHT-1

6、作用，再生復原法組裝的SDS-LDH對對硝基甲苯的吸附效果最好。在本研究濃度范圍內，對硝基甲苯的吸附主要由表面吸附作用提供，焙燒復原法所得樣品平衡濃度為162mg/L時的吸附量最大，為44．5mg/g。 水滑石負載金屬酞菁類化合物的合成表明：合成的單核磺化酞菁鈷、雙核酞菁鈷、雙核酞菁鐵和雙核酞菁鈷鐵具有較高催化活性，并成功將其與水滑石和水滑石焙燒產物進行組裝。XRD分析表明金屬酞菁類化合物較難進入水滑石層間，大多吸附在水滑石表面