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1、焦化甲苯液相氧化焦化甲苯液相氧化Theliquidphaseheterogeneousoxidationofcokingtoluene學科專業(yè)：化學工程研究生：程婧指導教師：曾愛武副研究員天津大學化工學院二零一二年五月摘要本文主要對采取萃取精餾工藝處理焦化粗苯過程得到的焦化甲苯的液相非均相催化氧化反應進行了研究，并與以石油甲苯為原料的氧化反應進行了對比，結果表明：在相對溫和的反應條件下，即氧氣壓力1.0MPa，反應溫度413K，石油甲苯

2、和焦化甲苯均可達到較高的轉化率。具體的研究內容如下：（一）石油甲苯液相非均相催化氧化反應實驗結果表明：在不加入溶劑和助劑的條件下，UOy可直接催化氧化液相甲苯，但其反應引發(fā)溫度在433K以上。當反應溫度為463K，氧氣壓力為1.0MPa時甲苯轉化率為66.37%，苯甲酸的選擇性為93.45%；若以UOx為催化劑，NaBr為促進劑，醋酸為溶劑時，甲苯的轉化率為100.00%，產品中苯甲醛和苯甲醇的選擇性分別為64.06%、25.32%。（

3、二）焦化甲苯液相非均相催化氧化反應實驗結果表明：[UOyW(NO3)3xH2O][NaBr][乙酸]或[Co(CH3COO)24H2OMn(CH3COO)24H2OW(NO3)3xH2O][NaBr][乙酸]催化體系中，在氧氣壓力1.0MPa，413K的條件下反應4小時，焦化甲苯的轉化率均可達到100.00%；前者苯甲醛和苯甲酸的總選擇性高在99.52%以上。（三）通過實驗研究，探討了石油甲苯和焦化甲苯液相非均相催化氧化的反應機理結果表

4、明UW具有協(xié)同效應，在很大程度上促進了焦化甲苯的氧化反應。反應過程中的溴化物轉化為Br2并按照自由基歷程促進甲苯活化，從而提高反應速率，降低反應的引發(fā)溫度。實驗結果表明[UOyW(NO3)3xH2O][NaBr][乙酸]催化氧化體系對石油甲苯和焦化甲苯的轉化率均可達到100.00%，同時通過理論分析證明了甲苯氧化反應的自由基機理。以焦化甲苯為原料進行氧化反應，可降低生產成本，具有較好的經濟與環(huán)保效益。關鍵詞：關鍵詞：焦化甲苯；非均相；催