溶液介質(zhì)中激發(fā)態(tài)熱折射的動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、在本文中，研究了團(tuán)簇和有機(jī)材料的溶液介質(zhì)中激發(fā)態(tài)吸收增強(qiáng)瞬態(tài)熱致非線性折射(激發(fā)態(tài)熱折射)的機(jī)理。
　　從光在非線性介質(zhì)中的傳播方程出發(fā)，結(jié)合激發(fā)態(tài)五能級(jí)速率方程、熱傳導(dǎo)方程以及光聲方程，數(shù)值分析了激光脈寬、束腰半徑、單脈沖能量以及溶劑熱力學(xué)參數(shù)等參量對(duì)激發(fā)態(tài)熱折射的影響。對(duì)于激發(fā)態(tài)吸收介質(zhì)，導(dǎo)致熱致光學(xué)非線性的熱量主要來(lái)自于粒子從單重態(tài)和三重態(tài)的高階激發(fā)態(tài)到第一激發(fā)態(tài)的快速弛豫。在瞬態(tài)情況下，密度起伏還沒(méi)有和溫度變化達(dá)到一致，此

2、時(shí)用準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)熱近似的方法將大大高估納秒時(shí)域激光脈沖作用下的激發(fā)態(tài)熱折射。當(dāng)激光脈寬縮短時(shí)，激發(fā)態(tài)熱折射減弱的主要原因是脈寬時(shí)間內(nèi)聲波傳播距離的減少，而不是溫度變化的減?。皇霃阶兓瑯佑绊懧暡ㄔ诠獍邇?nèi)的傳播，在具有相同脈寬和能流密度的條件下，溫度變化近似相同，但束腰半徑的增加會(huì)使聲波在光斑范圍內(nèi)傳播需要更多時(shí)間，造成激發(fā)態(tài)熱折射的減弱；在具有相同脈寬和單脈沖能量的時(shí)候，束腰半徑增加，溫度變化會(huì)減小，更加減弱了激發(fā)態(tài)熱折射的影響。由于在Z

3、-掃描實(shí)驗(yàn)中不能完全消除非線性吸收對(duì)非線性折射曲線的影響，當(dāng)三重態(tài)第一激發(fā)態(tài)吸收截面增加時(shí)，反飽和吸收的作用使激發(fā)態(tài)熱折射曲線在焦點(diǎn)附近出現(xiàn)減小的現(xiàn)象。由于熱力學(xué)參數(shù)的不同，同一非線性材料在不同溶劑中的激發(fā)態(tài)熱折射效應(yīng)差異很大。
　　分析了脈沖之間的熱積累，指出當(dāng)臨近的兩個(gè)脈沖的間隔足夠長(zhǎng)時(shí)，前一個(gè)脈沖造成的溫度的變化在下一個(gè)脈沖到來(lái)時(shí)已經(jīng)消散，可以不考慮脈沖之間的熱積累。討論了溶液介質(zhì)中激發(fā)態(tài)熱折射、光克爾效應(yīng)以及激發(fā)態(tài)折射相互

4、之間的競(jìng)爭(zhēng)。由于具有不同的時(shí)間和空間分布，激發(fā)態(tài)熱折射不能和其它機(jī)理的非線性折射(激發(fā)態(tài)折射和光克爾效應(yīng))相互抵消。在激發(fā)態(tài)熱折射與激發(fā)態(tài)折射共存、以及激發(fā)態(tài)熱折射與光克爾效應(yīng)共存兩種情況下，整體非線性折射隨著單脈沖能量和束腰半徑大小而變化的規(guī)律近似相同，而且都可能發(fā)生自聚焦和自散焦之間的轉(zhuǎn)化。當(dāng)激光脈寬減小時(shí)，特別是激光脈寬小于系際竄越時(shí)間的時(shí)候，由于三重態(tài)的作用減弱，單重態(tài)非線性起主要作用；而光克爾效應(yīng)主要與光強(qiáng)成正比；此時(shí)兩種情況