功能化碳納米材料在催化合成炔胺類化合物中的應(yīng)用研究.pdf

1、多組分反應(yīng)一直是研究的熱點(diǎn)問題之一,如何高效地完成反應(yīng)得到純凈的化合物又是熱點(diǎn)中的重點(diǎn)問題。炔胺類化合物是一類具有生物活性的化合物,目前合成炔胺類化合物主要由多組分反應(yīng)得到的。多組分反應(yīng)涉及原料多,副反應(yīng)復(fù)雜,產(chǎn)率較低。針對(duì)以上問題,在傳統(tǒng)方法的基礎(chǔ)上,本文做了如下改進(jìn):一是傳統(tǒng)的方法大多采用均相反應(yīng),均相催化劑與產(chǎn)物較難分離,金屬離子在產(chǎn)物中殘留較多,本文設(shè)計(jì)更加綠色、高效、環(huán)保、可循環(huán)的異相催化劑,處理了均相催化劑的弊端,同時(shí)還沒有

2、減少反應(yīng)活性;二是傳統(tǒng)的方法一般是加熱處理,反應(yīng)時(shí)間比較長(zhǎng),一般是幾個(gè)小時(shí)到幾十個(gè)小時(shí)不等,效率較低,本文利用微波輻射的方式加速反應(yīng),大大縮短了反應(yīng)時(shí)間,提高反應(yīng)效率,使反應(yīng)在幾十分鐘結(jié)束;三是傳統(tǒng)的方法一般采用有機(jī)溶劑,浪費(fèi)資源的同時(shí),不利于環(huán)保,本文采用無溶劑處理,降低成本,減少污染。最后,本論文主要分為如下五章:
　　第一章主要簡(jiǎn)述了碳納米材料,功能化以及催化方面的應(yīng)用;介紹了合成炔胺類化合物的發(fā)展進(jìn)程以及合成方法,均相和異

3、相的對(duì)比及發(fā)展,以及多組分反應(yīng)的常見類型,以及本文的研究背景和主要內(nèi)容。
　　第二章介紹了利用硅烷偶聯(lián)劑與氧化石墨烯反應(yīng),然后絡(luò)合金屬,得到異相催化劑,同時(shí)對(duì)催化劑進(jìn)行各種表征。再采用微波輔助的方法,在無溶劑的條件下進(jìn)行了一系列A3-coupling反應(yīng),得到一系列炔胺類化合物。同時(shí),進(jìn)行了放大反應(yīng),放大50倍,達(dá)到幾十克數(shù)量級(jí),反應(yīng)活性依舊很高,循環(huán)使用5次仍高于80％,達(dá)到了預(yù)期的設(shè)想。
　　第三章介紹合成磁性石墨烯,然

4、后再通過合成西弗堿后的硅烷偶聯(lián)劑與之反應(yīng),最后絡(luò)合金屬得到異相磁性催化劑,同時(shí)對(duì)催化劑進(jìn)行了各種表征。最后也采用微波輔助的方法,在無溶劑的條件下進(jìn)行了一系列KA2-coupling反應(yīng),得到了一系列的炔胺類化合物,由于該反應(yīng)的難度大,循環(huán)使用4次,產(chǎn)率約80%,達(dá)到了預(yù)期的設(shè)想。
　　第四章介紹利用氮氧自由基活性聚合合成的聚合物,再與碳納米管進(jìn)行DA反應(yīng),最后絡(luò)合金屬,得到異相催化劑,也做了一系列相應(yīng)表征。最后也采用微波輔助的方法