催化功能性雜環(huán)胺配合物的研究.pdf

1、近年來(lái)，由于配位化學(xué)和催化化學(xué)的快速發(fā)展，所以對(duì)于金屬配合物的配位催化反應(yīng)有著諸多的報(bào)道和研究，并且可再生資源的回收利用和環(huán)境保護(hù)問(wèn)題已經(jīng)受到社會(huì)越來(lái)越多的關(guān)注。因此，配位催化符合綠色化學(xué)和原子經(jīng)濟(jì)的二氧化碳化學(xué)反應(yīng)、乙烯齊聚反應(yīng)更是成為科研工作者的研究熱點(diǎn)。
　　二氧化碳既是全球溫室效應(yīng)的最主要?dú)怏w，同時(shí)也是地球上儲(chǔ)量最豐富并且分布最廣泛的碳一資源。所以，無(wú)論是從環(huán)境保護(hù)還是資源利用的方面考慮，二氧化碳的固定和轉(zhuǎn)化都具有一定的重

2、要意義。而α-烯烴是一種雙鍵在分子鏈端部的單烯烴，該類(lèi)烯烴的碳數(shù)范圍分布很寬(C4~C40)，其中，C6~C20碳數(shù)范圍內(nèi)具有廣泛的用途，可以作為高檔潤(rùn)滑油、鉆井液、增塑劑、洗滌劑、油品添加劑等產(chǎn)品的中間體。本文主要探討合成不同結(jié)構(gòu)的功能配合物，并對(duì)這些配合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征及催化性能(催化二氧化碳與環(huán)氧丙烷合成碳酸丙烯酯反應(yīng)、乙烯齊聚反應(yīng))進(jìn)行了測(cè)試研究。通過(guò)配合物的結(jié)構(gòu)分析，結(jié)合催化性能的測(cè)試結(jié)果，探討其構(gòu)效關(guān)系，進(jìn)一步修飾和改進(jìn)配

3、合物的設(shè)計(jì)。
　　合成了2,6-二[(1-苯基亞胺)甲基]吡啶(L1)配體和2,6-二[1-(4-甲氧基-2-甲基苯基亞胺)甲基]吡啶(L2)配體，使該配體與不同金屬鹽反應(yīng)生成了八種鉻、錳、銅、鎳系金屬配合物(1~8)。通過(guò)X射線結(jié)構(gòu)測(cè)定、紅外、紫外，熱重進(jìn)行表征，并分別對(duì)其進(jìn)行催化乙烯齊聚反應(yīng)和二氧化碳與環(huán)氧丙烷合成碳酸丙烯酯反應(yīng)，以及研究了反應(yīng)條件對(duì)催化性能的影響。結(jié)果顯示對(duì)于二氧化碳合成碳酸丙烯酯反應(yīng)，在反應(yīng)壓力為2 MPa