鉬基催化劑的制備及其在模擬柴油脫硫中的應(yīng)用研究.pdf

1、石油是當(dāng)今世界需求最多的自然能源之一，石油最主要的用途是作為燃料，如汽油、柴油與航空煤油等。燃料油品當(dāng)中硫化物燃燒后產(chǎn)生SOx，不僅造成地球生態(tài)環(huán)境污染，而且嚴(yán)重?fù)p害到人類(lèi)身體健康。燃料油品中一部分硫化物可通過(guò)傳統(tǒng)的加氫脫硫工藝脫除，但其它噻吩類(lèi)雜環(huán)有機(jī)硫化物通過(guò)加氫脫硫工藝很難脫除。由于氧化脫硫工藝具有很多優(yōu)勢(shì)，如:反應(yīng)條件溫和，反應(yīng)成本低，可把噻吩類(lèi)雜環(huán)有機(jī)硫化物氧化為極性的有機(jī)硫化物，得到的極性有機(jī)硫化物又可當(dāng)作添加劑和工業(yè)原料等

2、，因此燃料油品的氧化脫硫工藝被廣泛研究。
　　氧化脫硫采用的催化劑分均相和非均相兩類(lèi)，相比于均相催化劑，非均相催化劑具有回收便捷、損耗小等優(yōu)勢(shì)。非均相催化體系中，固載型催化劑由于其具有制備過(guò)程簡(jiǎn)易、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛應(yīng)用。常見(jiàn)柴油氧化脫硫工藝催化劑有過(guò)渡金屬催化劑，常見(jiàn)載體有活性氧化鋁、分子篩、氧化鋯等。本文選取納米級(jí)SBA-15分子篩作載體，通過(guò)比較不同過(guò)渡金屬催化劑脫硫性能，選取Mo基催化劑。
　　等體積浸漬的方式制

3、備了一組MoO3/SBA-15催化劑，探究了其催化氧化脫硫性能。當(dāng)Mo的負(fù)載量為15％(wt％)、反應(yīng)溫度為60℃、氧化劑用量為n(O)/n(S)=8、反應(yīng)時(shí)間為1h及催化劑用量為30mg時(shí)得到DBT的最高轉(zhuǎn)化率為84％，再生重復(fù)使用五次時(shí)脫硫率降低到76％。
　　為了提升催化劑脫硫性能及穩(wěn)定性，分別采用了引入堿金屬元素Na及稀土元素Ce兩種改性方案。通過(guò)共浸漬法分別制備了Na-MoO3/SBA-15催化劑及Ce-MoO3/SBA

4、-15催化劑，探究了其催化氧化脫硫性能。當(dāng)Na/Mo摩爾比為0.1、反應(yīng)溫度為60℃、氧化劑用量為n(O)/n(S)=8、反應(yīng)時(shí)間為1h及催化劑用量為20mg時(shí)得到DBT的最高轉(zhuǎn)化率為93％，再生重復(fù)使用五次時(shí)脫硫率降低到83％。Na改性后制得的催化劑用于脫硫過(guò)程不但節(jié)省了三分之一的催化劑用量且其脫硫性能和穩(wěn)定性都得到了很大提升。當(dāng)Ce/Mo摩爾比為0.2、反應(yīng)溫度為60℃、氧化劑用量為n(O)/n(S)=8、反應(yīng)時(shí)間為1h及催化劑用量