活性炭纖維表面吸附汞機理的密度泛函理論研究.pdf

1、燃煤煙氣中的汞等有害痕量元素的排放嚴重影響生態(tài)環(huán)境，因此，污染物的排放和控制越來越受到關注，而活性炭纖維作為吸附劑在汞污染控制方面具有很大的潛力，但是我們對其吸附汞機理了解甚少。
　　本文運用量子化學密度泛函理論B3LYP方法以及l(fā)anl2dz贗勢基組。構建不飽和平行四碳環(huán)模型和單層四碳環(huán)簇模型作為活性炭纖維表面的基本模型。研究活性炭纖維表面吸附汞的機理。本文主要工作及成果如下:
　　1、研究了不同含氧官能團對活性炭纖維表面

2、吸附單質汞的影響。計算結果表明，羰基、內酯以及半醌官能團使活性炭纖維表面對單質汞的吸附屬于化學吸附，而羧基、酚羥基則使其吸附屬于物理吸附。進一步研究含氧官能團在活性炭纖維表面不同活性位吸附單質汞。結果表明，同一含氧官能團在活性炭纖維表面相鄰或相近的兩個不同活性位對單質汞的吸附的影響不大。
　　2、研究了載硫對活性炭纖維表面吸附單質汞的影響。由計算結果可得，載硫后活性炭纖維表面吸附汞屬于化學吸附。探究煙氣中的二氧化硫對活性炭纖維表面

3、吸附單質汞的影響。二氧化硫吸附在活性炭纖維表面上的作用并不是提供新的活性位，而是增強鄰近活性位對汞的吸附作用。因此，二氧化硫與汞在活性炭纖維表面是競爭協(xié)同關系，低濃度的二氧化硫促進汞吸附，高濃度則抑制。
　　3、研究了氯原子對活性炭纖維表面吸附汞及汞的氯化物的影響。根據(jù)相關鍵長及反應路徑圖研究解離吸附可得，氯強烈綁定在活性炭纖維表面不解吸，HgCl和HgCl2可能解吸也可能不解吸。Hg0可以解吸而HgCl仍在表面，HgCl2復合物