

版權(quán)說(shuō)明:本文檔由用戶(hù)提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請(qǐng)進(jìn)行舉報(bào)或認(rèn)領(lǐng)
文檔簡(jiǎn)介
1、催化劑中的缺陷和臺(tái)階位置的原子表面配位數(shù)較低,可增強(qiáng)其與吸附分子的相互作用,在催化作用中具有重要意義。本論文選擇具有平面與臺(tái)階吸附位的Au(997)表面作為模型催化劑,利用DFT系統(tǒng)地研究了Au(997)表面上的氧物種,從理論上建立了不同氧物種類(lèi)型與覆蓋度以及Au配位數(shù)的定量關(guān)系。同時(shí),系統(tǒng)研究了COx、NOx、H2O、HCOOH等小分子在干凈和氧物種覆蓋的Au(997)表面不同區(qū)域、位置上的吸附和反應(yīng)行為,從分子水平揭示了不同類(lèi)型氧物
2、種和Au原子配位數(shù)對(duì)探針?lè)肿游胶头磻?yīng)行為的影響,為開(kāi)發(fā)低溫、高效金催化劑提供了重要的理論參考與依據(jù)。
通過(guò)對(duì)Au(997)表面吸附O(a)物種的系統(tǒng)研究可知,根據(jù)O覆蓋度和Au原子配位數(shù),可以將表面O(a)物種分為三種。當(dāng)覆蓋度低于1/18ML時(shí),O(a)只吸附在靠近臺(tái)階的位置上;覆蓋度在1/18~2/9ML范圍內(nèi)時(shí),吸附在靠近臺(tái)階位和平臺(tái)上的O(a)共存;當(dāng)覆蓋度高于2/9ML時(shí),會(huì)形成O(a)島,理論計(jì)算結(jié)果與TDS譜圖
3、的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致。NO和CO在表面為物理吸附,而NO2則屬于化學(xué)吸附,CO2在Au(997)表面幾乎不吸附。以NO和CO作為探針?lè)肿樱到y(tǒng)計(jì)算了其與三種表面O(a)物種的反應(yīng),結(jié)果表明它們的氧化活性由強(qiáng)到弱依次為,島狀O(a)物種;吸附在平臺(tái)與靠近臺(tái)階的位置上的O(a)物種。
通過(guò)對(duì)H2O在干凈Au(997)和O(a)/Au(997)表面不同區(qū)域、不同位置上的吸附和反應(yīng)行為的理論研究可知,單個(gè)H2O分子可吸附在金原子頂位上,但
4、其與表面的作用非常的弱,屬于物理吸附;當(dāng)H2O的覆蓋度增加時(shí),由于H2O分子間氫鍵的作用,使其在Au(997)表面的吸附作用增強(qiáng);當(dāng)其在表面解離吸附時(shí),OH和H原子分別吸附在橋位和洞位(fcc位)最穩(wěn)定。計(jì)算結(jié)果還表明,H2O分子及其解離物種在Au(997)表面7配位的Au臺(tái)階位置上的吸附較其在9配位的平臺(tái)表面更穩(wěn)定。當(dāng)表面有O(a)物種存在時(shí),使得H2O的吸附變得更加穩(wěn)定,且其更易于活化解離。過(guò)渡態(tài)計(jì)算結(jié)果表明,H2O與O(a)在Au
5、(997)表面臺(tái)階和平臺(tái)區(qū)域反應(yīng)生成OH(a),需要克服的能壘分別為0.78和0.46eV。
根據(jù)HCOOH、HCOO與COOH等在潔凈和O(a)或OH(a)覆蓋的Au(997)表面不同區(qū)域和位置上的吸附行為可知,HCOOH通過(guò)羥基H和羰基O豎直地吸附在Au(997)表面上是最穩(wěn)定的;HCOO通過(guò)它的兩個(gè)O原子與Au(997)表面作用;而COOH通過(guò)C和O原子吸附在Au(997)表面。HCOOH、HCOO和COOH在表面上的吸
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無(wú)特殊說(shuō)明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請(qǐng)下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請(qǐng)聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶(hù)所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁(yè)內(nèi)容里面會(huì)有圖紙預(yù)覽,若沒(méi)有圖紙預(yù)覽就沒(méi)有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫(kù)僅提供信息存儲(chǔ)空間,僅對(duì)用戶(hù)上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護(hù)處理,對(duì)用戶(hù)上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對(duì)任何下載內(nèi)容負(fù)責(zé)。
- 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請(qǐng)與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時(shí)也不承擔(dān)用戶(hù)因使用這些下載資源對(duì)自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 小分子在Au(997)表面上的吸附和反應(yīng).pdf
- 乙炔在氟化鋁(AIF3)表面吸附與反應(yīng)的密度泛函理論研究.pdf
- NO-,x-在BaO表面吸附機(jī)理的密度泛函理論研究.pdf
- 環(huán)己烯在Au-Pt表面脫氫反應(yīng)的第一性密度泛函理論研究.pdf
- 小分子在鈣鈦礦型催化劑表面吸附的密度泛函理論研究.pdf
- H和S原子在金屬Pd,Cu,Au及其合金(111)表面吸附的密度泛函理論研究.pdf
- Ag原子在TiO2(110)表面吸附的密度泛函理論研究.pdf
- 原子和分子在Rh(111)表面吸附行為的周期性密度泛函理論研究.pdf
- 利用密度泛函理論研究CO2在SrTiO3(100)表面的吸附與反應(yīng).pdf
- 苯衍生物分子在銀納米顆粒表面吸附行為的實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論研究.pdf
- 水環(huán)境對(duì)cl原子在fe表面吸附影響的密度泛函理論研究
- Rh和RhMn表面氣體吸附與解離特性的密度泛函理論研究.pdf
- DNA分子損傷的密度泛函理論研究.pdf
- 38432.hcn在fe、co和ni表面吸附的密度泛函理論研究
- n2分子在石墨烯表面吸附的密度泛函理論研究-畢業(yè)論文
- 活性炭纖維表面吸附汞機(jī)理的密度泛函理論研究.pdf
- MoO3(010)表面吸附體系的密度泛函理論研究.pdf
- H-Si表面結(jié)構(gòu)及其吸附特性的密度泛函理論研究.pdf
- 水在固體催化劑表面吸附和分解的密度泛函理論研究.pdf
- CO和H2在Ni表面吸附及解離的密度泛函理論研究.pdf
評(píng)論
0/150
提交評(píng)論