基于濕法再生的CO2吸附材料性能及應(yīng)用研究.pdf

1、為解決全球變暖問(wèn)題，CCS（二氧化碳捕集與封存）技術(shù)被認(rèn)為是未來(lái)最具潛力的碳減排技術(shù)。但是，當(dāng)前固定源CO2捕集存在再生能耗大、捕集成本高、投資高等難題。同時(shí)，即使全球所有的 CO2固定排放源均安裝 CO2捕集裝置，且捕集效率達(dá)90％，人為產(chǎn)生的CO2仍將有一半直接排放到大氣中。因此，為徹底解決全球變暖問(wèn)題，空氣 CO2直接捕集成為重要的選擇。傳統(tǒng)的空氣 CO2捕集采用熱再生方法，再生溫度高，占地面積大，捕集成本巨大。針對(duì)這些問(wèn)題，濕法

2、再生技術(shù)利用水的蒸發(fā)自由能作為能量來(lái)源，實(shí)現(xiàn)吸附劑再生，無(wú)需加熱，能耗低，無(wú)污染，且不受工業(yè)排放源限制，可以更加靈活、方便的利用CO2，節(jié)省了運(yùn)輸成本。然而，濕法再生技術(shù)的研究仍處于初期階段，吸附劑種類有限，相關(guān)吸附動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)仍缺乏系統(tǒng)深入的研究。本文以濕法再生技術(shù)為基礎(chǔ)，采用理論模型與實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合的方法，對(duì) CO2吸附動(dòng)力學(xué)及熱力學(xué)行為進(jìn)行系統(tǒng)深入的探究。在各項(xiàng)研究基礎(chǔ)上，提出一種集成CO2捕集與綜合利用的新途徑。
　　本

3、文吸附劑的開(kāi)發(fā)主要以季胺型強(qiáng)堿性陰離子交換樹(shù)脂為研究對(duì)象，采用相轉(zhuǎn)化法制備得樹(shù)脂粒徑分布均勻，表面富含多孔的異相吸附膜材料。同時(shí)自制旋轉(zhuǎn)床反應(yīng)器，搭建 CO2吸附實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，測(cè)試膜材料的 CO2吸附性能。針對(duì)現(xiàn)有空氣CO2捕集動(dòng)力學(xué)表征方法過(guò)于簡(jiǎn)單粗略的問(wèn)題，構(gòu)建CO2吸附動(dòng)力學(xué)模型，分析 CO2吸附過(guò)程中阻力分布，為確定 CO2吸附過(guò)程中阻力控制環(huán)節(jié)及吸附劑的優(yōu)化作指導(dǎo)。
　　采用理論模型與實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合的方法，系統(tǒng)研究了膜厚、樹(shù)

4、脂粒徑、溫度及濕度對(duì) CO2吸附動(dòng)力學(xué)的影響。結(jié)果表明材料吸附動(dòng)力學(xué)主要受樹(shù)脂顆?？刂?。因此，吸附材料動(dòng)力學(xué)性能的優(yōu)化應(yīng)重點(diǎn)考慮樹(shù)脂顆粒側(cè)的優(yōu)化，包括多孔樹(shù)脂的制備及樹(shù)脂粒徑的調(diào)整等。減小樹(shù)脂粒徑可顯著提高CO2吸附動(dòng)力學(xué)，樹(shù)脂粒徑減小2倍，CO2吸附速率可提高5倍以上。大部分濕度情況下，將樹(shù)脂粒徑由20μm減小到1~2μm，吸附阻力中化學(xué)反應(yīng)阻力所占份額增加到與產(chǎn)物層擴(kuò)散阻力相當(dāng)。濕度對(duì)CO2吸附過(guò)程中擴(kuò)散及反應(yīng)均有重要影響，隨相對(duì)濕

5、度增加，產(chǎn)物層擴(kuò)散系數(shù)及化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)呈下降趨勢(shì)，CO2吸附動(dòng)力學(xué)由擴(kuò)散控制向反應(yīng)控制過(guò)渡。隨溫度增加，產(chǎn)物層擴(kuò)散系數(shù)及化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)均逐漸增大。樹(shù)脂粒徑減小到5μm左右時(shí)，溫度及濕度對(duì) CO2吸附動(dòng)力學(xué)的影響減弱。
　　以實(shí)驗(yàn)研究為基礎(chǔ)，系統(tǒng)分析濕法再生吸附過(guò)程中 CO2與界面水的耦合作用，探索CO2與H2O吸附過(guò)程中傳質(zhì)行為及反應(yīng)熱變化，發(fā)現(xiàn)濕法再生CO2吸附過(guò)程中存在自冷卻現(xiàn)象，并分析自冷卻現(xiàn)象產(chǎn)生的原因。得出吸附劑與C

6、O2反應(yīng)過(guò)程中CO2吸附放熱量為-57.18 kJ/mol CO2，界面水釋放過(guò)程中吸熱量為47.39 kJ/mol H2O，根據(jù)所得的結(jié)果可計(jì)算不同工況時(shí)吸附劑與CO2反應(yīng)的反應(yīng)熱。
　　根據(jù)濕法再生吸附-解吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究，提出一種集成空氣 CO2捕集與綜合利用的新途徑。將濕法再生捕集的 CO2一部分用于植物工廠促進(jìn)綠色植物生長(zhǎng)，為土地緊缺、條件惡劣的永興島地區(qū)的居民提供生活保障；另一部分通過(guò)F-T合成制備柴油，為來(lái)往海洋戰(zhàn)