新能源電池材料的第一性原理計(jì)算及介觀尺度模擬.pdf

1、在能源可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)的要求下，將各種清潔能源（如氫燃料，太陽能等）轉(zhuǎn)換成電能的新能源電池技術(shù)以及一些新型電池電極新材料（如鋰離子電池）的開發(fā)都在推進(jìn)能源結(jié)構(gòu)“綠色化”進(jìn)程中扮演著重要角色。近年來，包括氫燃料電池，鋰離子電池和有機(jī)太陽能電池在內(nèi)的一些新能源轉(zhuǎn)換技術(shù)已經(jīng)得到了比較廣泛的關(guān)注和研究。其中一些新能源電池技術(shù)甚至已經(jīng)得到了規(guī)?；纳a(chǎn)和應(yīng)用，但是在對(duì)其進(jìn)一步發(fā)展和推廣的過程中仍然存在一些亟待解決的問題。例如，一旦氫氣中的CO

2、雜質(zhì)等有害氣體進(jìn)入燃料電池中，就會(huì)引起燃料電池中Pt催化劑“中毒”，從而造成陰極催化劑不可逆轉(zhuǎn)的損傷。因此，開發(fā)高效的CO氧化催化劑對(duì)于延長氫燃料電池使用壽命而言非常重要。此外，鋰離子電池雖然已經(jīng)被廣泛應(yīng)用在便攜式電子器件領(lǐng)域，但是這種電池不僅充電過程緩慢而且功率比較低。所以，為了改善鋰離子電池的相關(guān)性能，設(shè)計(jì)穩(wěn)定性好，Li遷移能壘較低且儲(chǔ)率高的鋰電極材料勢(shì)在必行。再者，聚合物太陽能電池基于其質(zhì)輕，柔軟，無污染等特點(diǎn)也得到了大家的廣泛關(guān)

3、注。然而，對(duì)于聚合物太陽能電池的制備參數(shù)和形貌以及器件效率三者之間關(guān)系的研究還不夠充分，這嚴(yán)重限制了該類型光伏電池效率的提升空間。由此可見，通過理論計(jì)算方法來研究相分離動(dòng)態(tài)過程并預(yù)測(cè)體系性能指標(biāo)至關(guān)重要。
　　本研究采用第一性原理計(jì)算方法研究了二硫化鉬基-鉑-單原子催化劑(Single Atomic Catalysts，SACs)在一氧化碳催化氧化反應(yīng)中的反應(yīng)機(jī)理?；谶@種MoS2負(fù)載的Pt單原子催化劑，我們不僅能夠顯著的提高金屬

4、原子的利用率而且能夠有效降低CO催化氧化反應(yīng)的能壘。所以這是一種高效的固相催化劑并且在氫燃料電池領(lǐng)域氫-源凈化方面有著不錯(cuò)的應(yīng)用前景。此外，我們還研究了鋰化的二維層狀硫化物（LixMS2，M=Mo，W，V）作為Li離子電池（Lithium Ion Batteries，LIBs）陽極材料的內(nèi)在作用機(jī)理。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，Li離子在這種鋰化的二維-材料表面上吸附穩(wěn)定性好，遷移能壘極低，并且鋰原子的存儲(chǔ)比例也比較高。因此，這種新穎的 LIBs陽極電

5、極材料的開發(fā)有利于促進(jìn)這種綠色能源動(dòng)力的進(jìn)一步商業(yè)化應(yīng)用。此外，我們通過耗散粒子動(dòng)力學(xué)（Dissipative Particle Dynamics，DPD)模擬方法，分別研究了兩種典型的聚合物/富勒烯衍生物太陽能電池（Polymer Solar Cells，PSCs）體系的去溶劑化相分離過程等，并且系統(tǒng)地分析了加工參數(shù)對(duì)聚合物體系形貌的內(nèi)在影響機(jī)制。然后結(jié)合圖形理論方法和形貌描述符的定義成功預(yù)測(cè)了相關(guān) PSCs器件的性能指標(biāo)。我們最終得