銅基納米材料可控合成及其催化CO氧化反應的性能研究.pdf

1、銅基納米材料作為一種來源廣泛、價格低廉的催化材料，因其獨特的物理化學性質而廣泛應用于催化、電子、抗菌、潤滑、光催化及電化學等方面，圍繞這些應用，影響相關性能的關鍵因素之一在于這類材料的形貌或表界面結構。本論文通過化學還原法嘗試制備了系列不同形貌的納米Cu和納米Cu2O材料，確定了能夠實現批量重復合成、適用于催化應用研究的材料可控制備體系及條件；在此基礎上以CO氧化為指針反應考察了不同形貌納米Cu2O的催化性能，發(fā)現了這些材料形貌或表界面

2、結構對催化反應性能的影響規(guī)律，為創(chuàng)制更高效的銅基納米材料以及理解這類材料構效關系提供了新參考或新依據。主要結果如下：
　　1．采用化學還原法，以有機溶劑二乙二醇為溶劑，醋酸銅為銅源，使用抗壞血酸作為還原劑，通過調變體系組成篩選確定了能夠制備出分散性良好、抗氧化性強、尺寸均一（50 nm）的六邊形銅納米顆粒的合成條件；以硫酸銅或醋酸銅為銅源、葡萄糖為還原劑、蒸餾水或二乙二醇為溶劑，氫氧化鈉調變溶液pH值，合成出了立方塊、八面體、十八

3、面體和多孔球形Cu2O納米顆粒，由XRD和SEM分析表明，所得各樣品粒徑和形貌都均一規(guī)整，（球形Cu2O粒徑200 nm；立方塊、八面體、十八面體粒徑1~2μm），即在相同或相近體系中，實現了不同形貌Cu2O納米材料的可控合成。
　　2.對所合成不同形貌Cu2O納米材料進行了CO氧化反應測試。首先在納米多孔球上發(fā)現了經過一次反應測試后的樣品相對于新鮮樣品，CO完全轉化溫度降低了60℃，即經過一次反應測試后的樣品催化性能顯著提高這一

4、在文獻中鮮有報道、值得注意的現象。針對此現象就新鮮樣品、一次反應測試后及多次反應測試后的樣品進行了對比表征，由XRD、H2-TPR、XPS、CO-TPD、O2-TPD測試顯示Cu2O納米多孔球表面可在反應過程中原位轉變?yōu)榉€(wěn)定的Cu2O和CuO的復合界面，此復合界面相對于純Cu2O或CuO表面對反應物具有更優(yōu)的活化性能，由此表現出更優(yōu)的催化性能。隨后對立方塊、八面體和十八面體Cu2O納米材料進行測試也發(fā)現重復使用的樣品相對于新鮮樣品具有更