銅基納米材料可控合成及其催化CO氧化反應(yīng)的性能研究.pdf

1、銅基納米材料作為一種來源廣泛、價(jià)格低廉的催化材料，因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)而廣泛應(yīng)用于催化、電子、抗菌、潤(rùn)滑、光催化及電化學(xué)等方面，圍繞這些應(yīng)用，影響相關(guān)性能的關(guān)鍵因素之一在于這類材料的形貌或表界面結(jié)構(gòu)。本論文通過化學(xué)還原法嘗試制備了系列不同形貌的納米Cu和納米Cu2O材料，確定了能夠?qū)崿F(xiàn)批量重復(fù)合成、適用于催化應(yīng)用研究的材料可控制備體系及條件；在此基礎(chǔ)上以CO氧化為指針反應(yīng)考察了不同形貌納米Cu2O的催化性能，發(fā)現(xiàn)了這些材料形貌或表界面

2、結(jié)構(gòu)對(duì)催化反應(yīng)性能的影響規(guī)律，為創(chuàng)制更高效的銅基納米材料以及理解這類材料構(gòu)效關(guān)系提供了新參考或新依據(jù)。主要結(jié)果如下：
　　1．采用化學(xué)還原法，以有機(jī)溶劑二乙二醇為溶劑，醋酸銅為銅源，使用抗壞血酸作為還原劑，通過調(diào)變體系組成篩選確定了能夠制備出分散性良好、抗氧化性強(qiáng)、尺寸均一（50 nm）的六邊形銅納米顆粒的合成條件；以硫酸銅或醋酸銅為銅源、葡萄糖為還原劑、蒸餾水或二乙二醇為溶劑，氫氧化鈉調(diào)變?nèi)芤簆H值，合成出了立方塊、八面體、十八

3、面體和多孔球形Cu2O納米顆粒，由XRD和SEM分析表明，所得各樣品粒徑和形貌都均一規(guī)整，（球形Cu2O粒徑200 nm；立方塊、八面體、十八面體粒徑1~2μm），即在相同或相近體系中，實(shí)現(xiàn)了不同形貌Cu2O納米材料的可控合成。
　　2.對(duì)所合成不同形貌Cu2O納米材料進(jìn)行了CO氧化反應(yīng)測(cè)試。首先在納米多孔球上發(fā)現(xiàn)了經(jīng)過一次反應(yīng)測(cè)試后的樣品相對(duì)于新鮮樣品，CO完全轉(zhuǎn)化溫度降低了60℃，即經(jīng)過一次反應(yīng)測(cè)試后的樣品催化性能顯著提高這一

4、在文獻(xiàn)中鮮有報(bào)道、值得注意的現(xiàn)象。針對(duì)此現(xiàn)象就新鮮樣品、一次反應(yīng)測(cè)試后及多次反應(yīng)測(cè)試后的樣品進(jìn)行了對(duì)比表征，由XRD、H2-TPR、XPS、CO-TPD、O2-TPD測(cè)試顯示Cu2O納米多孔球表面可在反應(yīng)過程中原位轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定的Cu2O和CuO的復(fù)合界面，此復(fù)合界面相對(duì)于純Cu2O或CuO表面對(duì)反應(yīng)物具有更優(yōu)的活化性能，由此表現(xiàn)出更優(yōu)的催化性能。隨后對(duì)立方塊、八面體和十八面體Cu2O納米材料進(jìn)行測(cè)試也發(fā)現(xiàn)重復(fù)使用的樣品相對(duì)于新鮮樣品具有更