鈀基納米晶體的可控合成及其性能研究.pdf

1、貴金屬納米材料作為一類重要的催化劑，在很多催化反應(yīng)中都有著廣泛的應(yīng)用前景，例如，它們既可以被用于燃料電池中，也可以被用于CO2電還原反應(yīng)以及光解水反應(yīng)中。然而，貴金屬在地球上的儲量稀少，因此人們開始大力發(fā)展具有不同結(jié)構(gòu)的催化劑，這樣不僅可以在一定程度上減少貴金屬的使用，并且往往還因為組分之間的協(xié)同效應(yīng)而表現(xiàn)出更好的催化性能。對于貴金屬納米催化劑來說，它的催化性能與其尺寸、表面結(jié)構(gòu)以及組分密切相關(guān)。因此，為了得到性能更優(yōu)越的催化劑，我們常

2、常通過調(diào)節(jié)這些參數(shù)來改善催化劑的性能。對于鈀基納米催化劑來說，大的比表面積、高指數(shù)晶面暴露以及組分之間的協(xié)同效應(yīng)均能有效提高催化劑的催化性能。然而在晶體的生長過程中，金屬納米材料趨向形成最小表面積和低表面能晶面。因此，如何獲得理想結(jié)構(gòu)的催化劑也是相關(guān)研究的研究重點。本論文主要工作旨在合成一些鈀基納米材料，并運用動力學調(diào)控、晶種生長法等多種調(diào)控方法，精心設(shè)計合成了一些納米結(jié)構(gòu)，例如，結(jié)構(gòu)開放度較高的框架結(jié)構(gòu)、具有協(xié)同效應(yīng)的異質(zhì)結(jié)構(gòu)。一方面

3、，這些特殊結(jié)構(gòu)的合成拓寬了催化劑的設(shè)計思路，另一方面，它們也在燃料電池、二氧化碳電還原等領(lǐng)域表現(xiàn)出了優(yōu)越的性能。本論文共有四章，各章節(jié)內(nèi)容簡述如下:
　　在第一章中，我們簡單介紹了貴金屬納米材料的基本結(jié)構(gòu)特征、性能影響因素、晶體生長理論以及合成現(xiàn)狀。其中，我們通過實例說明了幾個性能影響因素對貴金屬納米材料的催化性能的影響，以及如何根據(jù)這些影響因素設(shè)計一些對于催化反應(yīng)有特殊貢獻的金屬納米晶體，或者根據(jù)一些特殊結(jié)構(gòu)在催化領(lǐng)域的顯著性能

4、來精心設(shè)計一些結(jié)構(gòu)。
　　在第二章中，我們首先介紹了框架結(jié)構(gòu)在不同催化體系中的應(yīng)用及其合成方法。然后我們通過動力學控制，在Pd八面體上選擇性沉積Pt原子并通過硝酸刻蝕的方法去除Pd晶核成功制備了結(jié)構(gòu)高度開放的Pt-Pd雙金屬框架結(jié)構(gòu)，詳細了分析了該框架結(jié)構(gòu)的構(gòu)造以及組成，并探索了該框架結(jié)構(gòu)在燃料電池陰極氧還原反應(yīng)中的電催化性能。
　　在第三章中，我們首先介紹了CO2電還原發(fā)展現(xiàn)狀及其催化劑發(fā)展現(xiàn)狀，然后我們通過模板誘導生長法