氮化鋁基納米團(tuán)簇儲(chǔ)氫性質(zhì)和機(jī)理的第一性原理研究.pdf

1、在煤、石油、天然氣等能源日益枯竭的情況下，研究和開(kāi)發(fā)利用可再生能源成為能源研究的熱點(diǎn)，氫能由于其清潔、豐富、高效成為一種理想的替代能源。
　　氫能經(jīng)濟(jì)發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)難題之一就是氫能的儲(chǔ)存，儲(chǔ)氫希望達(dá)到兩個(gè)目標(biāo):一是儲(chǔ)存氫氣緊密程度高;二是儲(chǔ)放氫可逆性能好。因此，我們研究工作的重點(diǎn)在于研究和設(shè)計(jì)出理想的氮化鋁基儲(chǔ)氫材料，以及研究其儲(chǔ)氫性質(zhì)和微觀機(jī)制。
　　主要內(nèi)容如下:
　　采用密度泛函理論(DFT)下的廣義梯度近似(G

2、GA)，對(duì)Li原子修飾的(AlN)n(n=12，24，36)納米籠的儲(chǔ)氫性質(zhì)和微觀機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)每個(gè)Al原子吸附一個(gè)H2分子，(AlN)n(n=12，24，36)納米籠結(jié)合H2分子的平均吸附能分別為0.189、0.154、0.144 eV/H2，儲(chǔ)氫的質(zhì)量密度均為4.7wt.％。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，Li原子可以牢固的結(jié)合在(AlN)n(n=12，24，36)納米籠表面的N原子上而沒(méi)有發(fā)生團(tuán)化效應(yīng)，H2分子的極化和Li的2p軌道

3、與H的s軌道的雜化，使得每個(gè)Li原子能夠吸附2個(gè)H2分子，平均結(jié)合能分別為0.145、0.154、0.102 eV/H2。因此，Li原子修飾的(AlN)n(n=12，24，36)納米籠儲(chǔ)氫質(zhì)量密度高達(dá)7.7 wt.％，接近美國(guó)能源部(DOE)2015年儲(chǔ)氫質(zhì)量密度為9wt.％的目標(biāo)，而且H2分子的平均結(jié)合能在0.1-0.2 eV/H2的范圍內(nèi)，有利于常溫環(huán)境下的儲(chǔ)存釋放氫。當(dāng)兩個(gè)Lin-(AlN)n(n=12，24，36)納米籠發(fā)生相互