鐵基納米材料催化醇分子的選擇性轉化研究.pdf

1、近年來，使用納米材料催化醇轉化合成羰基化合物已逐漸成為催化領域的研究熱點之一。本論文分別考察了鐵催化劑在芳香醇選擇性氧化及甘油乙?；磻械挠绊懸蛩?，實現了醇分子高效轉化合成芳香醛以及三乙酸甘油酯的反應過程，并且用鐵基納米材料作催化劑具有催化活性高、易分離和循環(huán)性好等優(yōu)點，因此，該項研究具有重要的科學意義和應用前景。
　　首先，論文中研究了鐵摻雜型石墨烯負載金屬納米粒子對芳香醇選擇性氧化的反應。其中鐵摻雜型石墨烯材料用葡萄糖與三氯

2、化鐵為原料制備得到，然后借助沉積沉淀法負載金屬粒子Au、Pd或Pt等制出相應的Au/Fe-Gr、Pd/Fe-Gr、Au-Pd/Fe-Gr、Pt/Fe-Gr催化劑，使用紅外(IR)、熱重(TG)、X射線衍射(XRD)、物理吸附儀(BET)、化學吸附儀(TPD)等多種手段對合成的催化劑進行表征，進而考察其在苯甲醇的選擇性氧化反應中的催化活性。研究結果表明，Au/Fe-Gr和Au-Pd/Fe-Gr催化劑對苯甲醇氧化的效果較好，例如，以Au/F

3、e-Gr為催化劑，在助劑碳酸鉀存在下，于甲醇溶劑中通入氧氣反應8h，苯甲醇的轉化率為96.2％，苯甲酸甲酯的選擇性為99.9%；而以Au-Pd/Fe-Gr為催化劑，在無助劑的條件下，于正丁醇溶劑中反應6h，苯甲醇轉化率為89.1%，苯甲醛的選擇性為87.5%；然后將上述催化體系用于其它芳香醇的氧化反應中時，發(fā)現對甲氧基苯甲醇及肉桂醇等也具有較好的氧化效果。另外根據實驗現象和對照實驗數據，提出了鐵基納米材料催化苯甲醇選擇性氧化的反應機理。

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　　另一方面，論文中還研究了含鐵固體酸催化劑對甘油乙?；磻挠绊?。用共沉淀法制備出Fe-Sn-Ti(SO42-)-T系列催化劑，并將其應用于甘油與乙酸酐的反應中，結果發(fā)現以Fe-Sn-Ti(SO42-)-400為催化劑時反應效果最好，然后又對溫度、時間的影響及催化劑的循環(huán)使用情況進行了研究，發(fā)現在80℃下反應30min時反應效果最佳，甘油的轉化率可達100%，三乙酸甘油酯的選擇性可達99%。另外還對催化劑進行了紅外、X射線衍射