含銅尖晶石負(fù)載納米金催化生物乙醇液相氧化的反應(yīng)研究.pdf

1、豐富價(jià)廉的生物質(zhì)資源是唯一可以替代化石資源獲取液體燃料和化學(xué)品的可再生資源。因此，生物質(zhì)及其衍生物的高效轉(zhuǎn)化利用可以幫助我們降低對(duì)日益耗竭、污染嚴(yán)重的化石資源的依賴，是實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。隨著生物質(zhì)發(fā)酵制乙醇技術(shù)的迅速發(fā)展，生物乙醇已占全球乙醇產(chǎn)量的90％以上。除了用作生物燃料，生物乙醇最有前景的用途就是作為生物質(zhì)平臺(tái)化合物來生產(chǎn)大宗化學(xué)品。
　　生物乙醇經(jīng)氧化后可以得到乙醛、乙酸和乙酸乙酯等附加值產(chǎn)品，發(fā)展以分子氧為

2、氧化劑的乙醇催化選擇氧化是目前研究的熱點(diǎn)。在眾多的醇類氧化催化劑中，負(fù)載型納米金顯示出較高的抗氧化失活能力和催化選擇性，而金催化活性與載體的性質(zhì)密切相關(guān)。因此，研究乙醇氧化過程中納米金顆粒與載體之間的構(gòu)效關(guān)系是一個(gè)兼具挑戰(zhàn)性和機(jī)遇的課題。
　　由于Au/MgCuCr2O4在催化乙醇?xì)庀嘌趸斜憩F(xiàn)出高效的Au-Cu協(xié)同催化作用，受此啟發(fā)，本文提出以含 Cu尖晶石負(fù)載納米金為催化劑進(jìn)行生物乙醇的液相催化氧化反應(yīng)，深入研究含Cu尖晶石的

3、組成和結(jié)構(gòu)對(duì)Au-Cu協(xié)同作用和催化性能的影響。制備了CuCr和CuFe為主要組成的兩種系列不同尖晶石負(fù)載納米金催化劑，金顆粒尺寸均在2-4 nm。通過比較負(fù)載金催化劑在乙醇液相氧化中的催化性能，篩選出的最優(yōu)化催化劑是Au/CuFe2O4，其在溫度為150℃、O2壓力為3.0MPa、反應(yīng)24小時(shí)后，乙醇轉(zhuǎn)化率能達(dá)到88.7%，乙酸選擇性能達(dá)到92.67%。對(duì)比了不同貴金屬Au、Pt、Pd負(fù)載于 CuFe2O4尖晶石對(duì)乙醇液相氧化的催化性