酸堿改性SBA-15催化CO2合成環(huán)狀碳酸酯.pdf

1、專(zhuān)業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文酸堿改性SBA一15催化C02合成環(huán)狀碳酸酯SynthesisofcycliccarbonatefromC02catalyzedbyacid／basemodifiedSBA15學(xué)號(hào)：31407009指導(dǎo)教師：紀(jì)筮完成日期：2016—61大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)專(zhuān)業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文摘要化石燃料是我國(guó)能源結(jié)構(gòu)的主體部分，是經(jīng)濟(jì)發(fā)展的命脈，但是大量化石燃料的燃燒導(dǎo)致了

2、二氧化碳的過(guò)度排放。二氧化碳作為一種溫室氣體，產(chǎn)生的溫室效應(yīng)是導(dǎo)致全球變暖的因素之一，因此研究二氧化碳的轉(zhuǎn)化和利用具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。以二氧化碳和環(huán)氧化物為原料，通過(guò)環(huán)加成反應(yīng)合成環(huán)狀碳酸酯是二氧化碳利用的有效途徑之一，但該反應(yīng)所使用的均相催化劑生產(chǎn)效率不高，限制了其工業(yè)應(yīng)用。本文主要的目的是設(shè)計(jì)合成一種新型多相催化劑用于二氧化碳和環(huán)氧化物反應(yīng)合成環(huán)狀碳酸酯的研究，為開(kāi)發(fā)合成新型環(huán)加成反應(yīng)催化劑以及二氧化碳的有效利用開(kāi)辟新途徑。本文以負(fù)

3、載少量ZnO的介孔分子篩SBA15為載體，先后嫁接酸、堿活性組分，制備了一種酸堿雙功能的多相催化劑NH2SBA15ZnOCuBTC，其中堿性主要來(lái)源于氨基，通過(guò)硅烷偶聯(lián)劑與分子篩表面硅羥基縮合反應(yīng)負(fù)載；酸性主要來(lái)源于一種具有Lewis酸性的MOFs晶體—CuBTC，通過(guò)ZnO對(duì)晶體合成的促進(jìn)作用負(fù)載，并通過(guò)FTIR、XRD、SEM等表征方法分析了ZnO促進(jìn)CuBTC晶體合成的原理。NH2SBA15ZnOCuBTC雙功能催化劑顯示出良好的

4、催化性能。當(dāng)反應(yīng)溫度為120℃，二氧化碳初始?jí)毫?MPa時(shí)，在無(wú)需溶劑的條件下反應(yīng)20h后，環(huán)氧氯丙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到364％，環(huán)狀碳酸酯選擇性達(dá)到808％，其催化性能遠(yuǎn)高于單一的酸性或堿性催化劑。在一定程度上增加堿性組分負(fù)載時(shí)間或是增加CuBTC晶體合成液濃度，可以改變催化劑的酸堿負(fù)載量，提高催化性能。催化劑重復(fù)使用3次后，能夠保持穩(wěn)定的催化性能，繼續(xù)使用后催化性能下降，由XRD分析可知是酸組分流失所致。關(guān)鍵詞：二氧化碳；環(huán)加成反應(yīng)；雙功