Zn基多相催化劑催化CO2固定轉化合成環(huán)狀碳酸酯.pdf

1、二氧化碳作為一種含量豐富，易得，無毒而且可再生的C1資源已經(jīng)成為研發(fā)中的熱點話題。把二氧化碳作為化工反應的起始原料與環(huán)氧化物反應生成環(huán)狀碳酸酯是資源化二氧化碳的有效途徑。
　　本研究開發(fā)了兩種有效的鋅基多相催化劑來催化二氧化碳與環(huán)氧化物固定轉化合成環(huán)狀碳酸酯。首先，采用碘化鋅與鹽酸胍作為雙組份多相催化劑在溫和的反應條件并且不需要有機溶劑，協(xié)同催化二氧化碳與環(huán)氧化合物環(huán)加成生成環(huán)狀碳酸酯。反應在100℃，1.0 MPa二氧化碳壓力下

2、進行1.5 h，碳酸丙烯酯的產率可以達到94％，選擇性均大于98%，反應體系簡單易得，反應條件溫和，反應時間短，效率高。探討了不同的實驗參數(shù)的變化對碳酸丙烯酯產率的影響，包括以不同金屬作為路易斯酸、實驗中反應溫度的變化、二氧化碳壓力的變化、反應時間的長短以及催化劑和助催化劑的使用量等。為研究GndCl/ZnI2催化劑的普遍適用性和催化效率，將其用于催化不同取代基的環(huán)氧化合物與二氧化碳環(huán)加成反應，如1,2-環(huán)氧丁烷、環(huán)氧氯丙烷、氧化苯乙烯

3、、氧化環(huán)己烯等。另外還提出了該催化體系的催化反應機理，鹽酸胍和碘化鋅的協(xié)同催化使環(huán)加成反應迅速高效地進行。其次是將氨基化的Zn/SBA-15質子化后得到的單組分多相催化劑催化二氧化碳合成環(huán)狀碳酸酯，NH3I-Zn/SBA-15能夠在130℃的反應溫度，3 MPa的二氧化碳壓力下，進行12 h后能夠獲得93%的碳酸丙烯酯的產率和99%的選擇性。我們采用XRD，N2吸附，TEM，F(xiàn)TIR，XPS等表征手段表征了合成的催化劑NH3I-Zn/S