基于二維納米材料場效應(yīng)晶體管生物傳感器的研制與應(yīng)用.pdf

1、臨床實驗室使用的檢測設(shè)備越來越集成化、自動化，并且智能化水平越來越高，但是仍然面臨著儀器操作復(fù)雜、試劑成本昂貴、分析時間長、靈敏度不夠高及不適合床旁化檢測等缺點。因此，發(fā)展一種簡單、廉價、快速、準確的床旁化檢測平臺是十分必要的。生物傳感器，由于其操作簡單、廉價、檢測快速、靈敏度高、集成小巧等優(yōu)勢，已經(jīng)被廣泛運用于疾病的診斷及生命科學領(lǐng)域的相關(guān)研究。
　　基于納米材料的場效應(yīng)晶體管（field effect transistor,

2、FET）生物傳感器，在生物分子檢測方面具有靈敏度和特異性高、分析速度快、免標記、操作簡單等特點，并且能夠與集成電路兼容，實現(xiàn)高通量的檢測?；诩{米材料的場效應(yīng)晶體管之所以有如此多的優(yōu)勢，主要得益于納米材料的獨特優(yōu)勢，如納米材料中的石墨烯具有高的電子遷移率，高體表比，低噪音，良好的生物相容性，穩(wěn)定性等。納米材料二硫化鉬除具備石墨烯的優(yōu)勢外，它的帶隙特征能夠提高傳感器的檢測性能，最重要的是其還具有催化特性。
　　本文將納米材料石墨烯和

3、二硫化鉬與場效應(yīng)晶體管結(jié)合構(gòu)建基于納米材料的生物傳感器并探討該生物傳感器在檢測生物分子方面的應(yīng)用。通過定向轉(zhuǎn)移法構(gòu)建單層石墨烯場效應(yīng)晶體管，該方法簡單、快速、廉價，實現(xiàn)了對 DNA高靈敏高特異性的檢測。采用超聲剝離法制備二硫化鉬，并用滴涂法層層組裝還原氧化石墨烯和二硫化鉬（molybdenum disulfide， MoS2）構(gòu)建場效應(yīng)晶體管傳感器。利用二硫化鉬特異的催化特性檢測細胞中釋放的過氧化氫。具體內(nèi)容如下：
　　第一章：定

4、向轉(zhuǎn)移法制備石墨烯場效應(yīng)晶體管DNA生物傳感器
　　按照標準的微加工工藝制備場效應(yīng)晶體管器件，通過化學氣相沉積法（chemical vapor deposition，CVD）制備單層石墨烯，將石墨烯剪很小的片段（1?1 mm2），在溶液中直接定向轉(zhuǎn)移到已經(jīng)制備好的場效應(yīng)晶體管傳感陣列處即得到石墨烯場效應(yīng)晶體管，該方法實現(xiàn)了簡單、快速、廉價制備高質(zhì)量的石墨烯場效應(yīng)晶體管。將電中性的肽核酸（ peptide nucleic acid,

5、 PNA）通過1-芘丁酸-琥珀酰亞胺酯（1-pyrenebutanoic acid succinimidyl ester, PASE）固定在石墨烯表面。通過檢測 PNA-DNA雜交前后狄拉克點的變化可實現(xiàn) DNA的檢測。研究結(jié)果顯示，該傳感器的檢測限低至10 fmol/L，比本課題組之前報道的靈敏度更高。主要原因是在本工作中使用了單層的石墨烯。另外，該石墨烯場效應(yīng)晶體管生物傳感器還能夠區(qū)分互補DNA、非互補 DNA和單堿基錯配的 DNA

6、，表現(xiàn)出高的特異性。同時，結(jié)果表明該傳感器還能夠被重復(fù)使用。綜上所述，通過定向轉(zhuǎn)移法制備的石墨烯場效應(yīng)晶體管 DNA生物傳感器，不僅方法簡單、檢測快速、價格低廉，而且靈敏度和特異性也很高。該方法提供了一種制備石墨烯場效應(yīng)晶體管DNA生物傳感器的新方法
　　第二章：基于過渡金屬硫化物的石墨烯場效應(yīng)晶體生物傳感器檢測細胞釋放的過氧化氫
　　分別采用肼化學還原氧化石墨烯（graphene oxide, GO）制備得到還原的氧化石墨

7、烯（reduced graphene oxide, R-GO）和超聲液相剝離方法制備二硫化鉬（MoS2）納米片。將制備好的 RGO滴涂在器件的傳感陣列表面，構(gòu)建 RGO場效應(yīng)晶體管。然后將 MoS2采用同樣的方法滴涂在 RGO表面上，構(gòu)建 MoS2-RGO場效應(yīng)晶體管。利用二硫化鉬納米片特異的催化特性可直接檢測從細胞中釋放的過氧化氫（hydrogen peroxide，H2O2）。該傳感器具有對過氧化氫的響應(yīng)速度特別快（<1 s）的優(yōu)點