無鈷陶瓷透氧膜的探索與穩(wěn)定性研究.pdf

1、致密陶瓷氧分離膜可以從空氣或其他含氧氣氛中高效的分離純氧，因此在純氧制備，富氧空氣生產(chǎn)以及化工催化領(lǐng)域如甲烷部分氧化等都具有廣泛的應(yīng)用前景。在實際應(yīng)用中，致密陶瓷透氧膜材料必須具有足夠的氧滲透速率，在工作狀態(tài)中保持結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定以及一定的機(jī)械強度。本論文圍繞致密陶瓷透氧膜材料的氧滲透性能，化學(xué)穩(wěn)定性等開展了研究工作。
　　第一章為背景介紹與研究綜述，首先闡述了致密陶瓷透氧膜的工作原理及氧滲透理論，概述了陶瓷透氧膜材料的種類，然后介

2、紹了陶瓷透氧材料的制備方法及其對膜透氧性能的影響，最后介紹了基于透氧膜的膜反應(yīng)器應(yīng)用。
　　第二章對不含Co的Ce0.8Sm02O2-δ-La0.9Sr0.1FeO3-δ(SDC-LSF)雙相復(fù)合陶瓷透氧膜體系的透氧性能以及穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。采用燃燒法一步合成了均一的SDC-LSF復(fù)合粉體，并對復(fù)合粉體合成過程中螢石礦相SDC和鈣鈦礦相LSF之間的離子內(nèi)擴(kuò)散行為進(jìn)行了探討。SDC和LSF的體積比為7∶3的雙相復(fù)合透氧膜(SDC70

3、-LSF30)具有最高的氧滲透性能。當(dāng)膜厚為1.1mm，在900℃時，用CO2作為吹掃氣透氧速率達(dá)到了1.02×10-7 mol·cm-2· s-1;用CO吹掃時，氧滲透速率達(dá)到了6.42×10-7 mol· cm-2·s-1。而且在900℃長達(dá)450h的長期穩(wěn)定性測試中，先后用不同的吹掃氣He，CO2和CO進(jìn)行吹掃，透氧性能并沒有衰減，表現(xiàn)出了極好的穩(wěn)定性。結(jié)果表明，無鈷SDC70-LSF30雙相復(fù)合膜具有相對較高的氧滲透性能以及足夠

4、的化學(xué)穩(wěn)定性，使其在氧分離以及CO2捕獲中具有巨大的應(yīng)用前景。
　　第三章對無鈷鈣鈦礦型Pr0.6Sr0.4Cu0.2Fe0.8O3-δ(PSCF)單相陶瓷透氧膜的氧滲透性能進(jìn)行了研究。通過溶膠-凝膠法合成了PSCF的陶瓷粉體，并表征了粉體在氮氣和二氧化碳?xì)夥罩械幕瘜W(xué)穩(wěn)定性，將粉體在氮氣和二氧化碳?xì)夥罩?00℃處理12h，并沒有雜相生成。對致密PSCF陶瓷膜進(jìn)行透氧性能測試，其厚度為1.4mm，air/He梯度下，在900℃時，氧