納米導(dǎo)電陶瓷楔改善石墨烯載Pt催化劑的氧還原活性.pdf

1、目前,質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）催化劑的擔(dān)體材料主要是碳 XC-72,但是由于碳XC-72在燃料電池的工作環(huán)境下容易被腐蝕,化學(xué)穩(wěn)定性差,從而導(dǎo)致活性物質(zhì)Pt納米粒子的損失,使催化劑的性能與壽命大大的降低,限制了PEMFC的商業(yè)化進(jìn)程。
　　本論文使用了簡單的溶劑熱還原法通過在氧化還原石墨烯（RGO）堆體中楔入二硼化鋯（ZrB2）納米導(dǎo)電陶瓷而制備出一種新型的具有3D結(jié)構(gòu)RGO/ZrB2擔(dān)載PEMFC催化劑（Pt/RGO-Z

2、rB2）。通過對(duì)Pt/RGO-ZrB2及其擔(dān)體進(jìn)行TEM、SEM、XRD、Raman和CV等測試。本論文發(fā)現(xiàn)在RGO層堆間嵌入ZrB2楔子, ZrB2陶瓷可以阻礙RGO的二次堆疊和其表面褶皺的發(fā)生,從而增加了其復(fù)合物的幾何比表面積。并且在RGO-ZrB2擔(dān)體上負(fù)載 Pt后,可以觀察到 Pt納米顆粒在RGO-ZrB2表面具有十分優(yōu)異的分散性和較小的顆粒粒徑（～1.85 nm）。此外,本論文所制備的Pt/RGO-ZrB2（148 m2 g-

3、1）催化劑擁有比Pt/RGO(103 m2 g-1)和Pt/C(63 m2 g-1)催化劑更高的電化學(xué)活性面積（ECSA）,其催化劑的電化學(xué)活性面積非常接近Pt納米顆粒的理論幾何面積（155 m2 g-1）。這說明Pt/RGO-ZrB2催化劑擁有一個(gè)較高的Pt利用率。同時(shí),可以觀察到 Pt/RGO-ZrB2催化劑的質(zhì)量活性高達(dá)16.8 mA mg-1,分別約為Pt/RGO（8.6 mA mg-1）和Pt/C（3.2 mA mg-1）催化

4、劑的2倍和5倍。
　　另一方面,本論文對(duì)Pt/RGO-ZrB2催化劑進(jìn)行了電化學(xué)穩(wěn)定性（ADT）的測試,發(fā)現(xiàn)制備的Pt/RGO-ZrB2催化劑具有相對(duì)于Pt/RGO和Pt/C催化劑更好的電化學(xué)穩(wěn)定性。經(jīng)過加速實(shí)驗(yàn)后,其表面的Pt顆粒脫落和團(tuán)聚程度較Pt/RGO催化劑和傳統(tǒng)的商業(yè)Pt/C催化劑得到很大改善。這主要?dú)w因于ZrB2的納米楔效應(yīng),即在RGO層堆中嵌入的具有高電化學(xué)穩(wěn)定性的ZrB2納米楔,可以有效地阻礙RGO片層在電化學(xué)反應(yīng)