熱解牛奶-氧化石墨制氧還原反應(yīng)催化劑的研究.pdf

1、燃料電池因一系列優(yōu)點是目前能源和環(huán)境領(lǐng)域的主要研究對象，但其陰極的氧還原反應(yīng)(ORR)制約該電池的商業(yè)化應(yīng)用。傳統(tǒng)采用的Pt/C催化劑雖催化活性強，但價格昂貴、資源稀缺、穩(wěn)定性差、耐甲醇性差等。為此，開發(fā)廉價易得的高效氧還原反應(yīng)電催化劑成為目前的研究熱點。
　　本文選擇廉價生物質(zhì)牛奶作為氮源，氧化石墨作為碳源，通過“高溫熱解法”制備N/C系列催化劑，并考察N源含量、熱處理溫度和時間、金屬摻雜和兩步熱解對催化劑活性的影響。結(jié)果表明，

2、一步熱解法得到的N/C催化劑具有 ORR催化活性，在0.1mol/LKOH溶液中，它的氧還原起始電位(Eonset)和峰電位(Ep)分別為Eonset=0.020V，Ep=-0.115Vvs(Hg/HgO)，氧還原反應(yīng)電子轉(zhuǎn)移數(shù)為2.5。另外，金屬摻雜和兩步熱解都可以明顯改善N/C催化活性。為了明確金屬Co在催化劑中的作用，將添加CoCl2·6H2O后得到的催化劑Co-N/C進行酸化處理，并標記為Co-N/C-A。電化學測試結(jié)果表明，C

3、o-N/C-A催化劑在0.1mol/LKOH溶液中的氧還原電位分別為Eonset=0.037V，Ep=-0.082Vvs(Hg/HgO)，ORR電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.8。和 N/C相比，Co-N/C-A呈現(xiàn)出更強的催化活性，這可能與高含量的Pyridinic-N和Pyrrolic-N有關(guān)。此外，與N/C相比，兩步熱解得到的 N/C′催化劑起始氧還原電位和峰電位分別正移了15 mV和25mV，ORR電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.7。造成該結(jié)果的原因可能是在兩