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1、在疾病的診斷、治療以及環(huán)境污染物的檢測(cè)分析中,對(duì)相關(guān)組分進(jìn)行高特異性和高靈敏檢測(cè)顯得非常重要?;谟袡C(jī)電化學(xué)晶體管(OECTs)的生物傳感器因其可批量生產(chǎn)、輕便、靈敏度高、檢測(cè)下限低等優(yōu)點(diǎn),在化學(xué)和生物傳感領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注。本文基于絲網(wǎng)印刷技術(shù)制備了有機(jī)電化學(xué)晶體管的源、漏電極,借助旋轉(zhuǎn)涂膜儀將聚乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸(PEDOT∶PSS)旋涂在源、漏電極間,構(gòu)成有機(jī)電化學(xué)晶體管的導(dǎo)電通道。選擇玻碳電極作為有機(jī)電化學(xué)晶體管的門電極
2、(gate電極),并對(duì)門電極進(jìn)行化學(xué)修飾,研究了基于有機(jī)電化學(xué)晶體管的生物傳感器對(duì)癌胚抗原、鳥嘌呤和酚類物質(zhì)的分析檢測(cè)性能。在最優(yōu)實(shí)驗(yàn)條件下,所制備的基于有機(jī)電化學(xué)晶體管的傳感器對(duì)癌胚抗原、鳥嘌呤、酚類物質(zhì)的分析檢測(cè)靈敏度高、檢測(cè)下限低,在疾病的診斷以及環(huán)境污染物的檢測(cè)方面具有一定的應(yīng)用前景。
本研究主要內(nèi)容包括:⑴利用重氮鹽還原法在玻碳電極表面修飾對(duì)氨基苯甲酸,進(jìn)而在玻碳電極表面引入羧基基團(tuán),再通過酰胺化反應(yīng)將癌胚抗原抗體(
3、anti-CEA)固定到電極表面,并用牛血清白蛋白(BSA)封閉電極多余結(jié)合位點(diǎn),得到的修飾電極(GC/ph-COOH/anti-CEA/BSA)作為OECTs gate電極。CEA與其抗體間的免疫結(jié)合會(huì)改變OECTs器件gate電極與電解質(zhì)溶液間的電壓降,進(jìn)而致使有效門電壓增加,OECTs源漏電流減小。利用歸一化電流與CEA濃度之間的關(guān)系構(gòu)建了基于OECTs的CEA免疫傳感器。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:該CEA傳感器的檢測(cè)線性范圍為1 ng L-
4、1-20 ng L-1;相關(guān)系數(shù)為0.9974;選擇性好;BSA、IgG、凝血酶等組分不會(huì)對(duì)CEA檢測(cè)產(chǎn)生干擾。⑵利用滴涂法在玻碳電極表面修飾羧基化碳納米管(MWCNTs-COOH),再通過恒電位還原制備金納米粒子修飾電極(GC/MWCNTs-COOH/AuNPs)。GC/MWCNTs-COOH/AuNPs為gate電極,鳥嘌呤在其表面的電化學(xué)氧化,引起有效門電壓增加以及通道電流的減小。利用歸一化電流與鳥嘌呤濃度之間的關(guān)系構(gòu)建了基于OE
5、CTs的鳥嘌呤生物傳感器。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:該鳥嘌呤傳感器的線性范圍為0.01μM-1μM和1μM-100μM;檢測(cè)下限為0.009μM,該鳥嘌呤檢測(cè)生物傳感器與傳統(tǒng)鳥嘌呤檢測(cè)傳感器相比,具有檢測(cè)下限低、線性關(guān)系好、電極穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)。⑶將GC/MWCNTs-COOH/AuNPs用作OECTs gate電極,酚類物質(zhì)在gate電極表面發(fā)生電化學(xué)氧化,引起有效門電壓增加以及OECTs通道電流的減小。利用歸一化電流與酚類物質(zhì)濃度之間的關(guān)系構(gòu)建了
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