改性MCM-41催化歧化甲基三氯硅烷制備二甲基二氯硅烷的研究.pdf

1、近年來,有機硅行業(yè)迅猛發(fā)展,有機硅單體是生產(chǎn)有機硅材料的根本,而其中最重要的且用量最大就是甲基氯硅烷,(CH3)2SiCl2(DMCS)是經(jīng)濟價值最高的有機硅單體,它一般采用直接法生產(chǎn),除了能生成DMCS以外,還伴隨著其他副產(chǎn)物的生成,其中CH3SiCl3(MTS)就占總產(chǎn)物的5-15wt％,目前世界上每年大約有50萬噸MTS產(chǎn)生。將MTS催化歧化制備DMCS被認(rèn)為是解決MTS的累積問題的最佳方案,這個方案不僅可以解決生產(chǎn)DMCS中副產(chǎn)

2、物的累積,還可以實現(xiàn)資源的循環(huán)利用。
　　 本論文選用Al,Ce對MCM-41進行改性,調(diào)節(jié)MCM-41的酸性能,研究酸類型及酸量對皮應(yīng)的影響。采用x射線粉末衍射(XRD),27Al固體旋轉(zhuǎn)魔角核磁共振(27AlMASNMR),電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES),紅外光譜(FTIR)和N2吸附-脫附(N2Adsorption-desorption)等方法對催化劑進行表征。結(jié)果顯示,摻雜不同含量的A1(或Ce),對催化劑組

3、成,表觀物性和酸量有影響,隨著Al(或Ce)含量的增加,Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)比表面積稍有下降,但是都在842m2·g-1(或769m2·g-1)以上;同時采用了吡啶紅外光譜研究了,Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)的酸性,實驗結(jié)果表明,摻雜不同含量的Al(或Ce)可以調(diào)變Al-MCM-41(或Ce-Al-MCM-41)的酸中心數(shù)目,此外,在溫度范圍為423-623K時,Al-MCM-41的B酸中

4、心具有較好的穩(wěn)定性。
　　 我們還探究了在常壓下,Al-MCM-41和Ce-Al-MCM-41催化歧化MTS的催化性能,考察了Si/Al,Al/Ce和反應(yīng)溫度對催化活性的影響?；钚越Y(jié)果表明,當(dāng)Si/Al為15:1時Al-MCM-41催化劑,常壓下,在623K有最佳的催化效果,此時MTS的轉(zhuǎn)化率為100%,DMCS的選擇性可達(dá)47%,收率為47%。研究還發(fā)現(xiàn),B酸中心穩(wěn)定的情況下,L酸中心的存在可以提高DMCS的收率。當(dāng)加入Ce時