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文檔簡介
1、分子基磁體作為一類廣闊的、正在興起的磁性材料擴(kuò)展了和磁體有關(guān)的材料的特征,包括:低密度、透明性、電絕緣性、能低溫合成以及可以用其它因素控制其磁有序程度(如光敏性)。其中,由兩種磁性原子反鐵磁規(guī)則地交替排列而形成的亞鐵磁材料由于其存在補(bǔ)償溫度更是人們關(guān)注的焦點。補(bǔ)償溫度即為低于臨界溫度總磁矩消失的溫度。補(bǔ)償溫度在磁光記錄領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用。本文將討論兩類典型分子基磁體——AFeⅡFeⅢ(C2O4)3(A=N(n-CnH2n+1)4,n=3
2、-5)和V(TCNE)x.y——的磁性質(zhì)。理論上,混自旋Ising模型為分子基磁體展現(xiàn)亞鐵磁有序和存在補(bǔ)償溫度提供了一個簡單模型。在Ising模型中,自旋是個標(biāo)量。但眾所周知,自旋是產(chǎn)生磁性的重要原因,它們是遵從量子力學(xué)行為的力學(xué)量,當(dāng)磁性離子間存在反鐵磁耦合時,量子效應(yīng)就非常重要了,系統(tǒng)的磁性行為要受到自旋量子漲落的影響。在考慮自旋量子效應(yīng)的影響時就必須采用海森堡模型。雙時格林函數(shù)方法是在全溫區(qū)內(nèi)給出系統(tǒng)熱力學(xué)性質(zhì)合理結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)方法。
3、 本文將利用雙時格林函數(shù)方法研究上述兩類分子基磁性材料的磁性質(zhì)。我們將給出應(yīng)用雙時格林函數(shù)方法研究亞鐵磁海森堡模型的理論體系和研究方法。重點討論亞鐵磁系統(tǒng)的格林函數(shù)理論,最近鄰耦合(層內(nèi)耦合和層間耦合)、次近鄰耦合、磁晶各向異性和外場對系統(tǒng)磁矩、補(bǔ)償溫度和轉(zhuǎn)變溫度的影響。并與Ising系統(tǒng)的結(jié)果加以對比討論。 本文的研究工作主要包括三方面的內(nèi)容:一是利用線性自旋波理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低
4、溫磁性質(zhì);二是應(yīng)用雙時格林函數(shù)技術(shù)研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì);三是應(yīng)用雙時格林函數(shù)技術(shù)研究了V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì)。 一、AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低溫磁性質(zhì) 本文應(yīng)用線性自旋波理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的低溫磁性質(zhì)。這類分子基磁體可用具有層間耦合的蜂窩狀晶格混自旋2和5/2的亞鐵磁海森堡模型來描寫。給出
5、了系統(tǒng)的能譜、內(nèi)能、比熱、基態(tài)和低溫磁矩。研究結(jié)果表明:系統(tǒng)的自旋波譜存在兩個分支。在無單離子各向異性時,這兩支能譜分別為聲頻支和光頻支;在存在單離子各向異性時,兩支頻譜皆為光頻支,兩支頻譜間形成一個能隙,且其中一支始終為負(fù)能譜。子晶格基態(tài)磁矩存在零點量子漲落,即在零溫下,系統(tǒng)子晶格磁矩小于其自旋量子數(shù),這是系統(tǒng)內(nèi)存在反鐵磁耦合作用的效果。子晶格內(nèi)存在的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性作用具有增加系統(tǒng)長程序,增強(qiáng)系統(tǒng)磁矩穩(wěn)定性的作用,而熱力
6、學(xué)漲落則破壞系統(tǒng)的長程序,系統(tǒng)的磁性行為就是這幾種作用競爭的結(jié)果。系統(tǒng)子晶格磁矩隨溫度升高而減小,而系統(tǒng)平均每格點比熱和內(nèi)能則隨溫度升高而升高;隨著D1/J1和J2/J1的升高,子晶格磁矩增大,而比熱和內(nèi)能則減小。 二、AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的全溫區(qū)磁性質(zhì) 本文應(yīng)用雙時自旋格林函數(shù)理論研究了AFeⅡFeⅢ(C2O4)3類分子基磁性材料的全溫區(qū)磁性質(zhì)。給出了應(yīng)用雙時格林函數(shù)技術(shù)研究亞鐵磁海森堡模型的理
7、論體系和研究方法。導(dǎo)出了系統(tǒng)的能譜、基態(tài)磁矩、有限溫度磁矩、有場磁矩、轉(zhuǎn)變溫度、補(bǔ)償溫度和初始磁化率的公式。研究結(jié)果表明:層間耦合作用、磁晶各向異性和外場對系統(tǒng)的能譜、磁矩、補(bǔ)償溫度和轉(zhuǎn)變溫度有重要的影響。子晶格中的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性都起到了增加其長程序,增強(qiáng)其子晶格磁矩穩(wěn)定性的作用;熱力學(xué)漲落削弱了系統(tǒng)的磁有序,起到了破壞系統(tǒng)子晶格磁矩的穩(wěn)定性的作用;縱向外場起到了在縱向穩(wěn)定系統(tǒng)磁矩的作用。系統(tǒng)的磁矩就是這幾種作用之間竟?fàn)帯?/p>
8、聯(lián)合作用的效果。只有當(dāng)自旋量子數(shù)較小的子晶格A的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性較大時,才能使子晶格A的磁矩衰減的程度慢于自旋量子數(shù)較大的子晶格B的磁矩衰減的程度,出現(xiàn)補(bǔ)償現(xiàn)象。隨著J1/J和D1/J的增加,系統(tǒng)的補(bǔ)償溫度TC降低而轉(zhuǎn)變溫度TN升高。而子晶格B的鐵磁性層間耦合和磁晶各向異性起到了穩(wěn)定其磁矩的作用,隨著J2/J和D2/J的增加,系統(tǒng)的補(bǔ)償溫度TC和轉(zhuǎn)變溫度TN都升高,達(dá)到一定程度時,就不會再出現(xiàn)補(bǔ)償現(xiàn)象,甚至?xí)霈F(xiàn)系統(tǒng)總磁矩大
9、于兩子晶格自旋量子數(shù)差值的情況,這就是Neel所預(yù)言的P型磁矩曲線??v向外場起到了增強(qiáng)系統(tǒng)在縱向磁矩的作用,隨著外場的增加,補(bǔ)償現(xiàn)象會消失。零溫下初始磁化率x∥等于零,隨著溫度的增加,初始磁化率先逐漸增加,達(dá)到某一溫度時,突然達(dá)到一個最大值,再減少到零,此最大值對應(yīng)的溫度就是轉(zhuǎn)變溫度TN。這一溫度即為系統(tǒng)的二級相變點,系統(tǒng)由亞鐵磁相進(jìn)入到順磁相。單離子各向異性作用越大,磁化率的峰值就越小,層間耦合也起到了同樣的作用。系統(tǒng)的二級相變點的溫
10、度(即轉(zhuǎn)變溫度)隨D1/J的增大而增大。 三、V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì) 本文應(yīng)用雙時自旋格林函數(shù)理論研究了V(TCNE)x.y類分子基磁性材料在全溫區(qū)的磁性質(zhì)。給出了系統(tǒng)的能譜、基態(tài)磁矩、有限溫度磁矩、有場磁矩、轉(zhuǎn)變溫度和補(bǔ)償溫度的公式。研究結(jié)果表明:自旋量子數(shù)較小的子晶格A內(nèi)的鐵磁性次近鄰耦合J2/|J1|有增加其子晶格磁矩
11、/|J1|時,系統(tǒng)產(chǎn)生補(bǔ)償現(xiàn)象,補(bǔ)償溫度TC并不隨J2/|J1|而變化,這一點與Ising模型蒙特卡羅模擬的結(jié)論相同。自旋量子數(shù)較大的子晶格B內(nèi)的鐵磁性次近鄰耦合J3/|J1|有增加其子晶格磁矩
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