磁性分子體系輸運性質(zhì)的理論研究.pdf

1、隨著當(dāng)今社會對信息技術(shù)的發(fā)展需求，亟待人們發(fā)展更小、功能更加強大、能耗更低的功能器件。單晶硅是計算機制造過程當(dāng)中常用的半導(dǎo)體材料，而硅表面往往會形成一層絕緣的氧化物薄膜即二氧化硅，當(dāng)硅片中的氧化層(SiO2)厚度縮減為幾個原子層(約0.7 nm)時，其絕緣性能將消失。當(dāng)硅基半導(dǎo)體徹底失效后如何進一步縮小體系、降低系統(tǒng)能耗、找到新的信息技術(shù)的發(fā)展方向成了一個急需解決的課題?？s小體系最有利的方法莫過于從自上而下的設(shè)計模式改用自下而上模式，即

2、基于具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)、豐富電子結(jié)構(gòu)和磁性的分子來構(gòu)建功能型電子器件。近年來，分子電子學(xué)獲得巨大發(fā)展，基于各種不同分子，設(shè)計出分子導(dǎo)線、整流器、開關(guān)和場效應(yīng)晶體管等電子器件。基于電子自旋這個自由度，通過直接操控分子電子自旋特性來實現(xiàn)信息輸運、信息存儲、甚至構(gòu)成邏輯門，使得體系不僅反應(yīng)快、體積小，而且能耗低，使得分子自旋電子學(xué)獲得更多關(guān)注。本碩士學(xué)位論文中，我們采用第一性原理計算和非平衡格林函數(shù)(non-equilibrium Green's

3、Function，簡稱NEGF)方法，重點研究了Pb@Mn12@Pb20團簇自旋極化輸運和Fe(H2Bpz2)2(bipy-NH2)鐵基單分子磁體的自旋翻轉(zhuǎn)特性。論文包括如下四章。
　　第一章，簡要介紹DFT公式推導(dǎo)，介紹和分析交換關(guān)聯(lián)泛函的適用范圍。同時，簡述本文用到的計算軟件包Atomistix ToolKit和Gaussian的基本原理與功能。
　　第二章，簡要介紹分子電子學(xué)概況、實驗上現(xiàn)有的實現(xiàn)手段、及Atomist

4、ixToolKit使用的較成熟的理論計算方法(DFT+NEGF)，同時給出該理論的公式推導(dǎo)流程以及一些重要物理公式。
　　第三章，主要研究了三層嵌套結(jié)構(gòu)二十面體團簇Pb@Mn12@Pb20的磁性和自旋極化輸運特性。在對三層嵌套結(jié)構(gòu)團簇的研究中，已有的研究大多側(cè)重此類籠狀團簇結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)和磁性，而未發(fā)現(xiàn)有對其電子輸運性質(zhì)的研究報道。事實上，一些籠狀團簇（如C28和內(nèi)嵌金屬富勒烯分子）可以用來構(gòu)建自旋分子電子學(xué)器件，本章我們嘗

5、試基于這類三層嵌套結(jié)構(gòu)團簇來設(shè)計模型分子器件。理論計算結(jié)果表明，Pb@Mn12@Pb20團簇具有很大磁矩，高達28μB，主要由團簇中Mn原子貢獻。當(dāng)團簇穩(wěn)定吸附在Au(100)或Cu(100)電極之間時，分子-電極的相互作用導(dǎo)致體系磁性增強，體系表現(xiàn)出明顯的自旋極化輸運特性。有趣的是，改變電極材料和界面耦合構(gòu)型，體系的自旋過濾效應(yīng)表現(xiàn)出魯棒性，這一性質(zhì)將有利于用Pb@Mn12@Pb20團簇構(gòu)建分子器件。
　　第四章，F(xiàn)e(H2Bp

6、z2)2(bipy-NH2)鐵基單分子磁體的電子結(jié)構(gòu)、自旋輸運特性及開閉環(huán)途徑的理論研究。理論研究表明該磁體在兩個納米Au電極之間會表現(xiàn)出顯著的自旋過濾效果，在小偏壓條件下，分子結(jié)的電導(dǎo)主要由自旋向下的電子決定。在光輻射下磁體中配體開閉環(huán)轉(zhuǎn)化可引起分子在不同磁阻態(tài)HS和LS之間的自旋翻轉(zhuǎn)，體系的反應(yīng)勢能曲線出現(xiàn)了交叉，能量更穩(wěn)定的單態(tài)（低自旋態(tài)）在光激發(fā)下弛豫到中間過渡態(tài)（高自旋態(tài)），高低自旋態(tài)之間的反應(yīng)能壘與實驗采用的紫外/可見光照射