金屬摻雜銅錳變換催化劑的合成、表征與催化性能的研究.pdf

1、本文采用共沉淀法制備了金屬摻雜銅錳催化劑，利用 XRD、N2物理吸脫附、TG/DTA、TPR/TPD/s-TPR和氨滴定等表征手段及變換反應催化性能測試，考察了銅錳比分別為1:2、1:1（摩爾）兩種情況下金屬種類（Zr、Ce、La、Fe、Zn、Al、Co）對銅錳催化劑織構和催化活性的影響，并對金屬Zr摻雜量進行了優(yōu)化。
　　研究結(jié)果表明，金屬摻雜對200-300℃的低溫活性有一定的影響金屬摻雜銅錳催化劑的織構和催化活性與摻雜的金屬

2、種類密切相關。其中Zr、Fe、Al的摻雜均可提高和改善銅錳催化劑的催化性能。當銅錳比為1:2時，金屬摻雜銅錳催化劑的主晶相均為尖晶石結(jié)構的Cu1.5Mn1.5O4金屬固熔體，同時還有少量的Mn2O3，金屬摻雜沒有改變銅錳體系的晶相結(jié)構，但使樣品的晶粒尺寸減小，比表面積增加。經(jīng)變換反應后各樣品的主晶相均為MnCO3，同時Cu1.5Mn1.5O4被還原分解為Cu和Mn3O4。金屬Zr的摻雜因能使銅錳組分分布均勻，顯著改善其還原性能，增大其比

3、表面積，有效地提高了銅錳催化劑水煤氣變換反應的活性和穩(wěn)定性。
　　當銅錳比為1:1時，金屬摻雜制備的銅錳催化劑均為單一晶相尖晶石結(jié)構的Cu1.5Mn1.5O4金屬固熔體，經(jīng)變換反應后各樣品的主晶相均為 MnCO3，同時Cu1.5Mn1.5O4被還原分解為Cu和CuO。其中摻雜金屬Zr、Fe、Al的樣品中Cu的晶相均呈高度分散狀態(tài)，有效的增加了樣品的比表面積，提高了表面銅的分散度，尤以金屬Zr的摻雜效果最為明顯，低溫200℃時，該催

4、化劑的CO轉(zhuǎn)化率達到60.06％。Zn的摻雜使樣品的比表面積顯著下降，降低了表面銅的分散度而使活性遠低于未摻雜樣品，200℃時CO轉(zhuǎn)化率只有11.19%。
　　Zr的摻雜量對銅錳催化劑結(jié)構和性能的影響較大。當銅錳比為1:1時，不同 Zr摻雜量的樣品均為單一晶相尖晶石結(jié)構的Cu1.5Mn1.5O4金屬固熔體，經(jīng)變換反應后各樣品的主晶相均為MnCO3，同時Cu1.5Mn1.5O4被還原分解為CuO、Cu2O和Cu，其中Zr摻雜量為5%