碳酸二甲酯與乙醇酯交換合成碳酸二乙酯的催化劑研究.pdf

1、綠色化學(xué)品碳酸二乙酯(DEC)是一種十分重要的有機化工中間體，可取代光氣，硫酸二乙酯及鹵代乙烷等劇毒或致癌物用作乙基化和羰基化試劑；另外，碳酸二乙酯是一種優(yōu)良的溶劑，特別是在鋰離子電池中作電解質(zhì)溶劑方面有非常廣泛的應(yīng)用。論文以碳酸二甲酯(DMC)與乙醇酯交換法合成碳酸二乙酯，主要對反應(yīng)體系的催化劑展開了研究。
　　 首次將無水硝酸鑭應(yīng)用于催化DMC與乙醇的酯交換反應(yīng)合成DEC，考察了反應(yīng)時間，催化劑用量，反應(yīng)配比對反應(yīng)的影響。當

2、反應(yīng)溫度76-80℃，乙醇與DMC摩爾比為8：1，催化劑用量占DMC量的0.7%(mol)，反應(yīng)7小時，DMC的轉(zhuǎn)化率為86.0%，DEC和EMC的產(chǎn)率分別為59%和26.5%，反應(yīng)的選擇性為99.4%。硝酸鑭在重復(fù)使用5次后仍具有很好的催化活性。
　　 比較了不同三氟甲基磺酸鹽的催化活性，三氟甲基磺酸稀土化合物均顯示出了很好的催化活性，其中以Y(Otf)3具有最好的催化活性。以Y(Otf)3為考查對象，對反應(yīng)條件進行了優(yōu)化。在

3、溫度76-80℃，乙醇與DMC摩爾比為6：1，催化劑用量占DMC用量的0.35%(mol)，反應(yīng)7h后，DMC的轉(zhuǎn)化率為89.2%，DEC的產(chǎn)率為75.9%，DEC的選擇性為85.1%。
　　 首次將具有特殊結(jié)構(gòu)的層狀材料水滑石應(yīng)用于催化酯交換法合成DEC中，比較了層間不同陰離子的水滑石對反應(yīng)催化效果的影響，叔丁氧基陰離子(t-Bu-O-)作為層間陰離子具有非常好的催化活性。通過XRD，F(xiàn)T-IR，TG-DTA對催化劑進行了表征