鐵炭微電解耦合Fenton試劑降解十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、溴代阻燃劑因其低廉的價(jià)格和優(yōu)良的阻燃性能在生產(chǎn)生活中被廣泛應(yīng)用,多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)作為應(yīng)用最為廣泛的一種溴系阻燃劑廣泛應(yīng)用在電子電氣、建筑、塑料、家具等行業(yè)和產(chǎn)品中,在給人類(lèi)的生產(chǎn)生活帶來(lái)便利的同時(shí),也造成了巨大的環(huán)境負(fù)擔(dān)。目前各環(huán)境介質(zhì)中都檢測(cè)到PBDEs的存在,如水體及其沉積物、大氣甚至生物體內(nèi)等。大量研究表明,PBDEs對(duì)生態(tài)及人類(lèi)健康都會(huì)造成嚴(yán)重危害,如甲狀腺激素干擾效應(yīng)、神經(jīng)系統(tǒng)毒性、肝臟和腎臟毒性、免疫毒性及致癌性、生

2、殖系統(tǒng)毒性等。目前對(duì)PBDEs的研究主要集中在其分布規(guī)律和生物毒性的研究上,而對(duì)其降解的研究報(bào)道相對(duì)較少,隨著PBDEs被列為新型持久性有機(jī)污染物(POPs),探索其有效的去除方法及降解機(jī)理變得更加迫在眉睫,并且具有重大的現(xiàn)實(shí)意義。
　　 本文選用十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)為實(shí)驗(yàn)對(duì)象,研究了Fe/C+H2O2和Fe/C+H2O2+UV兩種工藝處理BDE-209模擬廢水的效果,分別通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)探討了其影響因素和最佳反

3、應(yīng)條件,并對(duì)其降解機(jī)理和過(guò)程進(jìn)行了推斷,得出了以下結(jié)論:
　　 (1)采用Fe/C+H2O2工藝降解水溶液中的BDE-209,從降解影響因素、反應(yīng)條件優(yōu)化、動(dòng)力學(xué)分析以及反應(yīng)機(jī)理等方面進(jìn)行了深入的研究。結(jié)果表明,BDE-209的降解率受Fe/C質(zhì)量比、Fe投加量、進(jìn)水pH值、H2O2投加量及反應(yīng)時(shí)間的影響,各因素對(duì)BDE-209降解影響的主次順序?yàn)镠2O2投加量＞進(jìn)水pH值＞Fe/C質(zhì)量比＞Fe投加量＞反應(yīng)時(shí)間,最佳反應(yīng)條件組合

4、為Fe/C質(zhì)量比為1:1、Fe投加量為9g、進(jìn)水pH值為1、H2O2投加量為6ml·L-1、反應(yīng)時(shí)間90min。
　　 (2)采用Fe/C+H2O2+UV工藝處理BDE-209模擬廢水,對(duì)降解性能、反應(yīng)條件優(yōu)化、動(dòng)力學(xué)分析及降解途徑進(jìn)行了探討。結(jié)果表明:各影響因素均存在一個(gè)最佳值使BDE-209的降解最高,高于或低于這個(gè)最佳值,BDE-209的去除率都有所下降;優(yōu)化后的最佳反應(yīng)條件為Fe/C質(zhì)量比為2:1、Fe投加量為9g、進(jìn)水

5、。pH值為5、H2O2投加量為5ml·L-1、紫外光照強(qiáng)度300μw·cm-2、反應(yīng)時(shí)間30min。
　　 (3)兩種工藝對(duì)BDE-209的降解均遵循準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué),且Fe/C+H2O2+UV工藝的降解速率常數(shù)較Fe/C+H2O2工藝高,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)分別為0.0041和0.0097,說(shuō)明UV與H2O2對(duì)BDE-209的降解具有協(xié)同作用。
　　 (4)通過(guò)GC-MS技術(shù)檢測(cè)到BDE-209的降解產(chǎn)物,推測(cè)其降解途徑

6、有兩種可能,一種是·OH直接攻擊苯環(huán)上的溴,實(shí)現(xiàn)BDE-209的逐步脫溴降解,另一種是·OH首先將連接兩個(gè)苯環(huán)的醚鍵打開(kāi),然后再分別取代兩個(gè)苯環(huán)上的溴原子,并開(kāi)環(huán)斷鍵,最終實(shí)現(xiàn)BDE-209的礦化,另外在Fe/C+H2O2+UV工藝降解BDE-209的過(guò)程中,BDE-209吸收紫外光譜發(fā)生脫溴反應(yīng)也為BDE-209的降解作出了貢獻(xiàn)。
　　 通過(guò)以上實(shí)驗(yàn),本研究成果不僅豐富了鐵炭微電解耦合Fenton試劑及其組合工藝的技術(shù)理論,而