鐵炭微電解耦合Fenton試劑降解十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)的實驗研究.pdf

1、溴代阻燃劑因其低廉的價格和優(yōu)良的阻燃性能在生產(chǎn)生活中被廣泛應(yīng)用,多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)作為應(yīng)用最為廣泛的一種溴系阻燃劑廣泛應(yīng)用在電子電氣、建筑、塑料、家具等行業(yè)和產(chǎn)品中,在給人類的生產(chǎn)生活帶來便利的同時,也造成了巨大的環(huán)境負擔。目前各環(huán)境介質(zhì)中都檢測到PBDEs的存在,如水體及其沉積物、大氣甚至生物體內(nèi)等。大量研究表明,PBDEs對生態(tài)及人類健康都會造成嚴重危害,如甲狀腺激素干擾效應(yīng)、神經(jīng)系統(tǒng)毒性、肝臟和腎臟毒性、免疫毒性及致癌性、生

2、殖系統(tǒng)毒性等。目前對PBDEs的研究主要集中在其分布規(guī)律和生物毒性的研究上,而對其降解的研究報道相對較少,隨著PBDEs被列為新型持久性有機污染物(POPs),探索其有效的去除方法及降解機理變得更加迫在眉睫,并且具有重大的現(xiàn)實意義。
　　 本文選用十溴聯(lián)苯醚(BDE-209)為實驗對象,研究了Fe/C+H2O2和Fe/C+H2O2+UV兩種工藝處理BDE-209模擬廢水的效果,分別通過單因素實驗和正交實驗探討了其影響因素和最佳反

3、應(yīng)條件,并對其降解機理和過程進行了推斷,得出了以下結(jié)論:
　　 (1)采用Fe/C+H2O2工藝降解水溶液中的BDE-209,從降解影響因素、反應(yīng)條件優(yōu)化、動力學(xué)分析以及反應(yīng)機理等方面進行了深入的研究。結(jié)果表明,BDE-209的降解率受Fe/C質(zhì)量比、Fe投加量、進水pH值、H2O2投加量及反應(yīng)時間的影響,各因素對BDE-209降解影響的主次順序為H2O2投加量＞進水pH值＞Fe/C質(zhì)量比＞Fe投加量＞反應(yīng)時間,最佳反應(yīng)條件組合

4、為Fe/C質(zhì)量比為1:1、Fe投加量為9g、進水pH值為1、H2O2投加量為6ml·L-1、反應(yīng)時間90min。
　　 (2)采用Fe/C+H2O2+UV工藝處理BDE-209模擬廢水,對降解性能、反應(yīng)條件優(yōu)化、動力學(xué)分析及降解途徑進行了探討。結(jié)果表明:各影響因素均存在一個最佳值使BDE-209的降解最高,高于或低于這個最佳值,BDE-209的去除率都有所下降;優(yōu)化后的最佳反應(yīng)條件為Fe/C質(zhì)量比為2:1、Fe投加量為9g、進水

5、。pH值為5、H2O2投加量為5ml·L-1、紫外光照強度300μw·cm-2、反應(yīng)時間30min。
　　 (3)兩種工藝對BDE-209的降解均遵循準一級反應(yīng)動力學(xué),且Fe/C+H2O2+UV工藝的降解速率常數(shù)較Fe/C+H2O2工藝高,反應(yīng)動力學(xué)速率常數(shù)分別為0.0041和0.0097,說明UV與H2O2對BDE-209的降解具有協(xié)同作用。
　　 (4)通過GC-MS技術(shù)檢測到BDE-209的降解產(chǎn)物,推測其降解途徑

6、有兩種可能,一種是·OH直接攻擊苯環(huán)上的溴,實現(xiàn)BDE-209的逐步脫溴降解,另一種是·OH首先將連接兩個苯環(huán)的醚鍵打開,然后再分別取代兩個苯環(huán)上的溴原子,并開環(huán)斷鍵,最終實現(xiàn)BDE-209的礦化,另外在Fe/C+H2O2+UV工藝降解BDE-209的過程中,BDE-209吸收紫外光譜發(fā)生脫溴反應(yīng)也為BDE-209的降解作出了貢獻。
　　 通過以上實驗,本研究成果不僅豐富了鐵炭微電解耦合Fenton試劑及其組合工藝的技術(shù)理論,而