具有吸附-分解NO-,x-功能的多酸催化新體系構(gòu)建及過(guò)程特性研究.pdf

1、隨著人類(lèi)社會(huì)的不斷發(fā)展，鋼鐵冶煉、火力發(fā)電、汽車(chē)尾氣及城市垃圾的焚燒等都會(huì)產(chǎn)生越來(lái)越多對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類(lèi)健康都非常有害的氣體，如SO2，NOx，CO等。近年來(lái)，世界各國(guó)的科研單位、工業(yè)生產(chǎn)部門(mén)紛紛開(kāi)始進(jìn)行廢氣污染治理方法的研究和應(yīng)用。氮氧化物(NOx)是較難治理又危害極大的氣態(tài)污染物，是當(dāng)前環(huán)保研究的熱點(diǎn)之一。 氮氧化物的直接催化分解是公認(rèn)的消除NOx污染最有吸引力的方法之一，催化分解法具有不產(chǎn)生二次污染、不消耗還原劑、經(jīng)濟(jì)性好

2、、工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)而受到人們的廣泛關(guān)注。近年來(lái)，雜多酸(HPA)及其相關(guān)化合物(HPC)作為一種新穎的NOx分解催化劑吸引了各國(guó)學(xué)者的關(guān)注。HPC作為一種環(huán)境友好的催化新材料已在有機(jī)合成工業(yè)催化領(lǐng)域得到成功應(yīng)用，然而迄今尚無(wú)HPC在NOx催化轉(zhuǎn)化方面的工業(yè)應(yīng)用先例。本文系統(tǒng)地考察了多種固體雜多酸(鹽)與多種載體的組合，篩選構(gòu)建了具有吸附-分解NOx功能的多酸催化新體系。 自行設(shè)計(jì)了固定床NOx吸附-分解催化性能評(píng)價(jià)系統(tǒng)，測(cè)試了制

3、得的17種固體雜多化合物和8個(gè)系列的多種負(fù)載型多酸催化體系(主要是負(fù)載型磷鎢酸，8種載體)的性能，借助現(xiàn)代儀器分析手段對(duì)幾種性能優(yōu)異的多酸催化新體系進(jìn)行了紅外光譜、X射線(xiàn)衍射、透射電鏡和比表面積的表征。研究發(fā)現(xiàn)，磷鎢酸、硅鎢酸和磷鉬酸銨都可以成為構(gòu)建多酸催化新體系的候選催化劑，分別有66.3％，62.9％和69.5％的NOx吸附率，雜多酸銨鹽對(duì)NOx具有催化還原作用。篩選得到SnO2，ZSM-5分子篩，USY沸石和SiO2可以作為構(gòu)建多

4、酸催化新體系的高性能載體，它們的最佳HPW負(fù)載量分別為50％，50％，16.7％和28.6％，它們負(fù)載HPW之后得到的最佳NOx吸附效率分別是77.3％，70.5％，65.7％，62.3％。性能最佳的催化體系為50％負(fù)載量的HPW/SnO2。對(duì)最佳催化體系HPW/SnO2(50％)進(jìn)行了吸附過(guò)程特性試驗(yàn)，考察了煙氣濕度、氧含量、床層溫度、空速和進(jìn)氣濃度對(duì)其脫硝性能的影響。對(duì)HPW和HPW/SnO2(50％)進(jìn)行了NOx吸附容量的測(cè)定，得

5、到了它們的飽和吸附曲線(xiàn)和累積吸附量曲線(xiàn)，并通過(guò)積分計(jì)算出了它們的飽和吸附量分別為50.5 mg NO2/g HPW和85.4 mg NO2/g HPW。利用紅外光譜表征結(jié)合文獻(xiàn)資料分析了多酸催化系的NOx吸附機(jī)理，認(rèn)為吸附過(guò)程是假液相行為下的體相Ⅰ型擴(kuò)散吸附，且雜多酸的B酸酸性越強(qiáng)，脫硝性能越好，綜合分析后認(rèn)為NOx是通過(guò)與體相質(zhì)子結(jié)合形成(NOH)+而吸附進(jìn)入體相的吸附機(jī)理。對(duì)HPW和HPW/SnO2(50％)進(jìn)行了程序升溫脫附試驗(yàn)，