新型二維熱電材料的高通量篩選與計算.pdf

1、熱電材料是一種能將電能和熱能相互轉(zhuǎn)換的功能性材料，且具有全固態(tài)、體積小、可靠性高、無噪聲無污染等優(yōu)點。在環(huán)境污染和能源問題日益嚴重的今天，熱電材料在汽車尾氣廢熱發(fā)電、熱電-光伏復合太陽能電池等方面的潛在應(yīng)用得到了世界范圍內(nèi)研究者們的廣泛關(guān)注。而如何獲得高性能的熱電材料是推進其廣泛應(yīng)用的至關(guān)重要的一環(huán)，也是當前研究的熱點問題。
　　上世紀九十年代，Hicks和Dresselhaus提出量子限域效應(yīng)可以有效的增強超晶格體系的熱電性能，

2、為尋找熱電性能較好的低維體系提供了理論支持。隨著本世紀初石墨烯的成功制備，自支撐二維材料作為低維體系中的新成員，獲得了廣泛的關(guān)注。二維材料中的電子被限制在平面內(nèi)運動，由于量子限域等效應(yīng)，有可能比體相材料有著更優(yōu)異的熱電性質(zhì)，引發(fā)了理論和實驗工作者的極大研究熱情。同時，材料建模和模擬技術(shù)的成熟以及“材料基因組”框架下高通量計算理念的發(fā)展，為尋找新型二維熱電材料提供了有力的工具。本文將通過高通量篩選無機晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫的方法，得到可能的二維材

3、料的晶格結(jié)構(gòu);然后基于第一性原理的高通量計算，得到并分析二維材料的能帶結(jié)構(gòu)以及應(yīng)力對能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用;最終基于玻爾茲曼輸運方程的計算，虛擬篩選出具有高熱電性能的二維材料。
　　本文首先在無機晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫（Inorganic Crystal Structure Database，ICSD）中篩選出89種可能剝離成為二維材料的層狀體材料，獲得其對應(yīng)二維材料的晶格結(jié)構(gòu)，并將89種二維材料按空間群分類。然后計算并對比了體相及二維相的磁

4、性與能帶結(jié)構(gòu)。從計算結(jié)果中得知，有22種體相材料具有磁性，在剝離成二維材料后，其中9種材料磁矩大小不變，8種材料的磁矩減小，5種材料的磁矩增大。能帶結(jié)構(gòu)的計算表明，在由體相剝離為二維材料后，10種材料發(fā)生了間接到直接帶隙轉(zhuǎn)變，6種材料發(fā)生了直接到間接帶隙轉(zhuǎn)變。有13種二維材料在面內(nèi)雙軸應(yīng)力的作用下發(fā)生了帶隙類型的改變，其中8種是在拉伸應(yīng)力下，5種在壓縮應(yīng)力下。最后計算了帶隙大于零的二維材料的功率因子隨載流子濃度的變化關(guān)系，發(fā)現(xiàn)p型的單層