新型二維熱電材料的高通量篩選與計(jì)算.pdf

1、熱電材料是一種能將電能和熱能相互轉(zhuǎn)換的功能性材料，且具有全固態(tài)、體積小、可靠性高、無噪聲無污染等優(yōu)點(diǎn)。在環(huán)境污染和能源問題日益嚴(yán)重的今天，熱電材料在汽車尾氣廢熱發(fā)電、熱電-光伏復(fù)合太陽能電池等方面的潛在應(yīng)用得到了世界范圍內(nèi)研究者們的廣泛關(guān)注。而如何獲得高性能的熱電材料是推進(jìn)其廣泛應(yīng)用的至關(guān)重要的一環(huán)，也是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)問題。
　　上世紀(jì)九十年代，Hicks和Dresselhaus提出量子限域效應(yīng)可以有效的增強(qiáng)超晶格體系的熱電性能，

2、為尋找熱電性能較好的低維體系提供了理論支持。隨著本世紀(jì)初石墨烯的成功制備，自支撐二維材料作為低維體系中的新成員，獲得了廣泛的關(guān)注。二維材料中的電子被限制在平面內(nèi)運(yùn)動(dòng)，由于量子限域等效應(yīng)，有可能比體相材料有著更優(yōu)異的熱電性質(zhì)，引發(fā)了理論和實(shí)驗(yàn)工作者的極大研究熱情。同時(shí)，材料建模和模擬技術(shù)的成熟以及“材料基因組”框架下高通量計(jì)算理念的發(fā)展，為尋找新型二維熱電材料提供了有力的工具。本文將通過高通量篩選無機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫的方法，得到可能的二維材

3、料的晶格結(jié)構(gòu);然后基于第一性原理的高通量計(jì)算，得到并分析二維材料的能帶結(jié)構(gòu)以及應(yīng)力對(duì)能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用;最終基于玻爾茲曼輸運(yùn)方程的計(jì)算，虛擬篩選出具有高熱電性能的二維材料。
　　本文首先在無機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫（Inorganic Crystal Structure Database，ICSD）中篩選出89種可能剝離成為二維材料的層狀體材料，獲得其對(duì)應(yīng)二維材料的晶格結(jié)構(gòu)，并將89種二維材料按空間群分類。然后計(jì)算并對(duì)比了體相及二維相的磁

4、性與能帶結(jié)構(gòu)。從計(jì)算結(jié)果中得知，有22種體相材料具有磁性，在剝離成二維材料后，其中9種材料磁矩大小不變，8種材料的磁矩減小，5種材料的磁矩增大。能帶結(jié)構(gòu)的計(jì)算表明，在由體相剝離為二維材料后，10種材料發(fā)生了間接到直接帶隙轉(zhuǎn)變，6種材料發(fā)生了直接到間接帶隙轉(zhuǎn)變。有13種二維材料在面內(nèi)雙軸應(yīng)力的作用下發(fā)生了帶隙類型的改變，其中8種是在拉伸應(yīng)力下，5種在壓縮應(yīng)力下。最后計(jì)算了帶隙大于零的二維材料的功率因子隨載流子濃度的變化關(guān)系，發(fā)現(xiàn)p型的單層