瓜環(huán)基聚合物的合成及其對四環(huán)素類抗生素吸附研究.pdf

1、四環(huán)素類抗生素(TCs)由于其具有良好的抑菌作用，因此為抑菌性廣譜抗生素，并在畜牧業(yè)中大量使用。TCs目前被定性為一種污染物，主要是由飼養(yǎng)場動(dòng)物糞便將TCs帶到環(huán)境中，在環(huán)境中的積累越來越多，最終危害到人類的健康，引起牙釉質(zhì)發(fā)育不全等疾病;TCs的濫用導(dǎo)致多種細(xì)菌產(chǎn)生嚴(yán)重的耐藥性，其療效有所降低。因此治理生活環(huán)境中，尤其是生活廢水中TCs迫在眉睫。
　　由于瓜環(huán)具有桶狀疏水的剛性空腔，桶狀兩端是多個(gè)羰基組成的親水性端口，因此瓜環(huán)成

2、為備受關(guān)注的大環(huán)化合物。瓜環(huán)分子的疏水性空腔使其應(yīng)用在分子識別領(lǐng)域，瓜環(huán)分子的親水端口使其應(yīng)用在分子組裝領(lǐng)域，以及瓜環(huán)在污水處理領(lǐng)域也得到廣泛的應(yīng)用。
　　首先本實(shí)驗(yàn)合成了六元瓜環(huán)(CB[6])，研究了CB[6]與土霉素(OTC)的分子識別作用，結(jié)果表明CB[6]與OTC在酸性條件下形成1∶1的包結(jié)物，在堿性條件下則不能發(fā)生包結(jié)作用;同時(shí)實(shí)驗(yàn)還得到了CB[6]與OTC包結(jié)作用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)和包結(jié)常數(shù)，CB[6]與OTC包結(jié)過程在不同

3、溫度下的ΔG＜0，CB[6]與OTC的包結(jié)過程主要作用力為氫鍵作用力和離子-偶極作用力，CB[6]與OTC的分子識別作用是一種自發(fā)的吸熱的過程。
　　其次本實(shí)驗(yàn)合成羥基瓜環(huán)，使用羥基瓜環(huán)與間二氯芐合成熒光聚合物（CP-1），通過掃描電鏡發(fā)現(xiàn)CP-1具有棒狀或者由棒狀組成片狀的納米結(jié)構(gòu)，實(shí)驗(yàn)研究四環(huán)素(TC)、OTC對CP-1熒光強(qiáng)度的影響，研究結(jié)果表明TC、OTC對CP-1有熒光增敏效果，隨著CP-1對TC、OTC吸附量的增加，C

4、P-1的熒光強(qiáng)度也隨之增加，并且表現(xiàn)出良好線性關(guān)系。CP-1對TC、OTC的吸附平衡時(shí)間較快，但吸附量較低，CP-1對TC的吸附過程較符合顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型，對OTC的吸附過程符合準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)方程;模擬廢水的pH和模擬廢水中陽離子(Na+、Ca2+)對吸附效果影響很大。
　　最后本實(shí)驗(yàn)使用羥基瓜環(huán)和反式-1，4-二溴-2-丁烯反應(yīng)合成瓜環(huán)基聚合物(CP-2)，通過掃描電鏡發(fā)現(xiàn)CP-2是條狀相互纏繞的亞納米結(jié)構(gòu)，使用CP-2模擬吸附含有

5、TC、OTC的污染廢水，研究其吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)，以及研究模擬廢水pH和模擬廢水中的陽離子對吸附效果的影響。研究結(jié)果表明，CP-2在模擬廢水中吸附TC、OTC分別在24 h，40 h達(dá)到吸附平衡，并且CP-2對TC、OTC的吸附過程均符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)方程;模擬廢水的pH對吸附效果有較大影響，CP-2對TC、OTC的吸附在廢水pH=5-6時(shí)吸附量最大，在強(qiáng)酸與強(qiáng)堿性廢水中的吸附量較低;模擬廢水中的Na+、Ca2+明顯降低CP-2對TC、O

6、TC的吸附效果，但是Fe3+卻增加CP-2對TC、OTC的吸附效果;吸附熱力學(xué)數(shù)據(jù)表明，CP-2對TC、OTC的吸附過程在不同溫度下的ΔG＜0，說明不同溫度下CP-2對TC、OTC的吸附過程是一個(gè)自發(fā)的過程;CP-2對TC、OTC吸附過程的ΔH＞0，說明CP-2對TC、OTC的吸附過程是一個(gè)吸熱過程，CP-2對TC、OTC的吸附過程的作用力均為氫鍵作用力和偶極間力。通過CP-2吸附TC、OTC前后的紅外譜圖變化，發(fā)現(xiàn)CP-2對TC、OT