金屬配合物交聯(lián)合成及氧化降解偏二甲肼廢水.pdf

1、隨著環(huán)境污染日益嚴(yán)重，對(duì)綠色化工的要求也越來越緊迫。隨著火箭主體燃料偏二甲肼廢水量的增加，也使得對(duì)其的處理技術(shù)受到越來越多的關(guān)注。則急需一種高效、綠色的催化劑來避免處理偏二甲肼廢水時(shí)對(duì)環(huán)境的二次污染。本文采用了濕式催化氧化法配合生物高分子載體金屬催化劑來處理中等濃度的偏二甲肼廢水。本實(shí)驗(yàn)采用殼聚糖載體金屬催化劑和改性殼聚糖載體金屬催化劑進(jìn)行系列實(shí)驗(yàn)來挑選最佳催化劑載體和最佳的反應(yīng)條件，由此得出最佳工藝及其操作條件。
　　通過殼聚糖

2、和不同金屬離子制備成催化劑進(jìn)行偏二甲肼廢水降解反應(yīng)，篩選出銅離子和鈷離子可以作為催化劑活性中心，其對(duì)偏二甲肼的降解都具有顯著的效果，降解率均大于60％。對(duì)同種金屬陽(yáng)離子不同種陰離子鹽制備的催化劑進(jìn)行偏二甲肼廢水降解反應(yīng)，得出結(jié)論:制備過程中陰離子的種類對(duì)催化劑的活性的影響不大。但是由于殼聚糖自身的酸性可溶性的缺點(diǎn)，不能滿足在降解偏二甲肼過程中穩(wěn)定存在的要求。
　　為減少催化劑中有效組分的流失，提高其催化性能，將殼聚糖負(fù)載在惰性載體

3、SiO2上。用改性后的載體制備的不同活性中心的催化劑中，銅系列催化劑中活性最好的是Cu-Zn@CS-SiO2，其COD的去除率是87.38％，NDMA殘留量為0.31mg/L，UDMH去除率是100％;鈷系列催化劑中活性最好的是Co-Cu@CS-SiO2，其COD的去除率是84.18％，NDMA殘留量為4.90mg/L，UDMH去除率是100％。通過對(duì)兩個(gè)系列催化劑的研究，鋅離子和錳離子作為輔助離子對(duì)偏二甲肼降解過程中產(chǎn)生的有毒性NDM

4、A的降解率高。研究催化活性最好的Cu-Zn@CS-SiO2催化劑性能得出，反應(yīng)中H2O2最佳的加入量是3mL;最適反應(yīng)溫度為65℃;催化劑可重復(fù)使用次數(shù)最多達(dá)到六次。通過SEM、EDX、FTIR和XRD表征分析，得到了催化劑的可能的結(jié)構(gòu)。Fe(Ⅲ)和載體間是六配位化合物，分別是和兩個(gè)O原子、兩個(gè)N原子和兩個(gè)水分子的配位。其他的金屬離子Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)和載體間是四配位化合物，分別是和一個(gè)N原子，其