載體修飾對Au-CeO2晶面效應(yīng)影響及催化性能.pdf

1、CeO2作為一種重要的稀土材料而備受關(guān)注，它的特性包括氧遷移能力及Ce3+/Ce4+間的相互轉(zhuǎn)化等。因此，氧化鈰應(yīng)用在許多催化的領(lǐng)域。例如作為三效催化劑(TWC)的活性組分、用于水煤氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)等。
　　氧化鈰的粒子大小、形貌和晶面特征對其催化活性具有較大的影響。以氧化鈰為載體的活潑金屬催化劑性能受載體形貌和結(jié)構(gòu)影響而表現(xiàn)出不同的催化性能。近些年來，本課題組對氧化鈰形貌、晶面與金催化劑的構(gòu)效關(guān)系做了一些研究，本文以Au/CeO2催化

2、劑為例，重點考察了金屬摻入對氧化鈰晶面結(jié)構(gòu)和其性能的影響;考察了載體修飾對金-鈰相互作用的影響;以一氧化碳催化氧化和光催化降解亞甲基藍(lán)作為模型反應(yīng)，揭示載體對金結(jié)構(gòu)、化合態(tài)、穩(wěn)定性和催化活性的作用機(jī)制。得到了一些有意義的結(jié)果，如下:
　　1.在成功制備氧化鈰納米短棒和納米四角片的基礎(chǔ)上，將少量元素Zr引入到氧化鈰晶相結(jié)構(gòu)中，采用XRD，HRTEM，TEM，TPR，固體UV-Vis等表征技術(shù)對其結(jié)構(gòu)、氧化還原性能等進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，

3、結(jié)果表明:(1)在一氧化碳催化氧化反應(yīng)中，與擇優(yōu)晶面為{110}的CeO2納米四角片相比，以{111}為擇優(yōu)晶面的氧化鈰CeO2納米短棒表現(xiàn)了較高的催化活性。氧化鈰納米短棒負(fù)載的金催化劑在一氧化碳氧化反應(yīng)中的活性明顯高于氧化鈰納米四角片負(fù)載的金催化劑，體現(xiàn)了載體晶面對金催化劑活性的影響。(2)少量Zr引入到氧化鈰納米短棒結(jié)構(gòu)時，發(fā)現(xiàn)Zr的引入沒有改變氧化鈰納米短棒的形貌，但是擇優(yōu)晶面發(fā)生變化，增加了{(lán)110}晶面;由于Zr的引入使氧化鈰

4、結(jié)構(gòu)缺陷增加，因此氧化還原能力增強(qiáng)。(3)在一氧化碳氧化反應(yīng)中，以Zr修飾的氧化鈰為載體負(fù)載金催化劑具有更高的催化活性，室溫下，一氧化碳轉(zhuǎn)化率達(dá)到90％。
　　2.制備了一系列Ce1-xPrxO2和Au/Ce1-xPrxO2-450納米材料，考察了材料形貌和晶面特征對太陽光下光催化降解亞甲基藍(lán)反應(yīng)性能的影響，發(fā)現(xiàn):(1)光催化活性與Pr的含量相關(guān)，Ce0.7Pr0.3O2納米四角片降解亞甲基藍(lán)的活性最高，太陽光下反應(yīng)4小時后，甲基