酶法催化氧化5-羥甲基糠醛轉(zhuǎn)化2,5-呋喃二甲酸.pdf

1、隨著化石資源的日益消耗，以及其帶來大量溫室氣體的排放，可再生能源和可再生資源的開發(fā)利用在世界范圍引起廣泛重視。生物質(zhì)是唯一可再生的碳資源，將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化成平臺化合物和大宗化學(xué)品是生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用的重要發(fā)展方向。2,5-呋喃二甲酸是一種生物基的二元酸，其結(jié)構(gòu)與石油基大宗化學(xué)品對苯二甲酸結(jié)構(gòu)相似，可以替代對苯二甲酸用于制造聚酯，聚酰胺類材料，因市場前景廣闊而廣受關(guān)注。由生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制備5-羥甲基糠醛、進(jìn)一步氧化5-羥甲基糠醛制備2,5-呋喃二甲酸

2、是生物質(zhì)資源利用的重要發(fā)展方向。與化學(xué)轉(zhuǎn)化相比，生物轉(zhuǎn)化具有反應(yīng)條件溫和，選擇性高的特點(diǎn)。近幾年，生物轉(zhuǎn)化HMF越來越成為人們關(guān)注的重點(diǎn)。
　　本研究首先構(gòu)建了一種雙酶催化的方法，利用5-羥甲基糠醛氧化酶將5-羥甲基糠醛完全氧化為2,5-呋喃二甲醛和5-甲酰基-2-呋喃甲酸；然后利用商品化的脂肪酶將中間產(chǎn)物2,5-呋喃二甲醛和5-甲酰基-2-呋喃甲酸轉(zhuǎn)化為2,5-呋喃二甲酸，從而實(shí)現(xiàn)了5-羥甲基糠醛到2,5-呋喃二甲酸的生物轉(zhuǎn)化。

3、5-羥甲基糠醛的轉(zhuǎn)化率達(dá)100％，2,5-呋喃二甲酸的收率為94.01%。結(jié)合反應(yīng)體系特點(diǎn)，建立了堿沉淀的方法耦合2,5-呋喃二甲酸的分離純化，2,5-呋喃二甲酸的純度從84.43%提高到99%，2,5-呋喃二甲酸回收率達(dá)78.10%。
　　另外，構(gòu)建了5-羥甲基糠醛氧化酶定點(diǎn)突變體，實(shí)現(xiàn)其對5-甲?；?2-呋喃甲酸的氧化。采用5-羥甲基糠醛氧化酶和突變5-羥甲基糠醛氧化酶在“一鍋法”中實(shí)現(xiàn)了5-羥甲基糠醛氧化制備2,5-呋喃二甲