激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移的理論與實驗研究.pdf

1、激光感生碰撞（laser-induced collision）是指在兩個不同粒子的碰撞過程中，利用激光場與粒子間碰撞的共同作用將其中一個粒子的激發(fā)能選擇性地轉(zhuǎn)移到另一個粒子的特定能級的一種光學(xué)過程。它只有在碰撞和激光場同時存在時才能產(chǎn)生，單獨激光或單獨碰撞不能產(chǎn)生這種跨越粒子之間的能級躍遷現(xiàn)象。由于激光的參與，使得不同粒子之間通過碰撞傳遞能量變得更加快速和有效；通過粒子間的碰撞作用，又可以實現(xiàn)直接單光子激發(fā)難以完成的躍遷，達到預(yù)期的高激

2、發(fā)態(tài)，形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，獲得短波長激光。因此，研究激光感生碰撞過程對于發(fā)展短波長激光光源具有非常重要的意義。此外，激發(fā)所選粒子的特定靶能級的能力也使其在控制化學(xué)反應(yīng)通道方面具有巨大的潛在應(yīng)用價值。
　　激光感生碰撞過程包括激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移。在激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)研究中，所有的理論模型都假設(shè)了在碰撞過程中粒子的相對運動速度保持不變，以往的理論計算也是在此基礎(chǔ)上進行的，這很顯然不符合實際情況；此外，激光感

3、生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)實驗研究都是在混合金屬蒸汽系統(tǒng)中進行，對于氣體系統(tǒng)則未見報道。針對這兩個問題，本文對這兩種重要的激光感生碰撞過程做出了一些創(chuàng)新性的改進和完善，并進行了理論和實驗研究。
　　在原子間激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的理論研究方面，考慮到碰撞過程中原子運動速度的統(tǒng)計分布，對現(xiàn)有的激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的四能級理論模型進行了完善。根據(jù)熱平衡狀態(tài)下的麥克斯韋速度分布函數(shù)推導(dǎo)了兩原子間相對運動速度的分布函數(shù)，并給出了對相對運動速度統(tǒng)計

4、平均的碰撞截面。
　　在此基礎(chǔ)上，對以往研究不完善的Eu-Sr、Ba-Sr以及我們新提出的Eu-Sr系統(tǒng)進行了數(shù)值計算。這三個系統(tǒng)具有典型的代表性：前兩個系統(tǒng)分別滿足激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的兩種極限情況，從而可以通過忽略一個中間能級而由四能級系統(tǒng)過渡為三能級系統(tǒng)；而我們提出的Eu-Sr系統(tǒng)則不滿足這兩個極限條件，因此不能簡化為三能級系統(tǒng)，而必須采用四能級模型進行求解。分別計算了三個系統(tǒng)在不同的系統(tǒng)溫度和轉(zhuǎn)移激光強度下的激光感生碰撞躍

5、遷幾率和碰撞截面，并從準(zhǔn)分子勢能曲線的角度解釋了各個系統(tǒng)的譜線特征。
　　本文對于弱場情況計算得到的碰撞截面譜線形狀與以往的結(jié)論相同：碰撞截面譜線明顯不對稱，一側(cè)為非穩(wěn)態(tài)翼，碰撞截面下降非常迅速；另一側(cè)為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)翼，在很寬的轉(zhuǎn)移激光失諧范圍內(nèi)都可以得到較大的碰撞截面。但計算表明，原子間相對運動速度的統(tǒng)計分布對碰撞截面的大小有明顯影響，因此有必要在計算時加以考慮。在強場下激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移譜表現(xiàn)出了明顯區(qū)別于弱場情況的特征：（1）強

6、場時譜線的寬度顯著變窄，并且譜線形狀失去了弱場時的明顯不對稱性，隨著激光強度的提高逐漸趨于對稱；（2）譜線的峰值位置明顯偏離了共振頻率而向著非穩(wěn)態(tài)翼一側(cè)發(fā)生偏移，偏移量的大小隨著轉(zhuǎn)移激光強度近似成線性增加。（3）峰值碰撞截面隨著轉(zhuǎn)移激光強度的增加而增大，并在增大到一定程度時出現(xiàn)了飽和現(xiàn)象。
　　在激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的研究方面，本文提出了一個新的單光束 Xe+-N激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng)，這在國內(nèi)外的研究中尚未見過報道。由于其特殊

7、的能級結(jié)構(gòu)，利用一束~440nm激光即可完成從反應(yīng)初始能態(tài)Xe+的制備到激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移產(chǎn)生N+的整個過程，這與通常的激光感生碰撞過程需要兩束激光完全不同。在理論方面，首先推導(dǎo)了與之相應(yīng)的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的二能級理論模型，得到了態(tài)振幅的運動方程，并給出了碰撞躍遷幾率和碰撞截面的表達式。在此基礎(chǔ)上，對此Xe+-N系統(tǒng)進行了數(shù)值計算，得到了不同轉(zhuǎn)移激光強度和失諧量時的碰撞躍遷幾率和碰撞截面。對~440nm波長轉(zhuǎn)移激光的計算結(jié)果表明，

8、在此波長附近激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移截面隨轉(zhuǎn)移激光波長的變化處于水平線性區(qū)，并且隨著激光強度的增加近似成線性增大，證明了在該系統(tǒng)中實現(xiàn)本文提出的單光束激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過程的可行性。
　　在實驗上，將分子束技術(shù)和飛行時間質(zhì)譜檢測技術(shù)相結(jié)合，對Xe+-N系統(tǒng)的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過程進行了實驗研究，據(jù)我們所知，迄今為止國內(nèi)外尚未發(fā)表過相關(guān)的報道。首先利用~440nm染料激光多光子共振電離的方法制備了該系統(tǒng)的初始儲能態(tài) Xe+，并測得了

9、 Xe在440nm波長附近的多光子共振電離譜，在不同參數(shù)條件下的實驗結(jié)果表明利用光闌對光束進行模式凈化以及適當(dāng)減小束源壓力有利于抑制電離譜的寬度以及避免離子信號出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。在此基礎(chǔ)上，利用一束~440nm染料激光從實驗上實現(xiàn)了該系統(tǒng)由 Xe+產(chǎn)生 N+的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過程。利用飛行時間質(zhì)譜檢測法對反應(yīng)的產(chǎn)物離子（Xe+、N+和N2+）進行了探測，并對束源壓力、激光波長和強度等參數(shù)對離子強度和產(chǎn)額的影響進行了分析。實驗結(jié)果證實了在