激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移的理論與實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、激光感生碰撞（laser-induced collision）是指在兩個(gè)不同粒子的碰撞過(guò)程中，利用激光場(chǎng)與粒子間碰撞的共同作用將其中一個(gè)粒子的激發(fā)能選擇性地轉(zhuǎn)移到另一個(gè)粒子的特定能級(jí)的一種光學(xué)過(guò)程。它只有在碰撞和激光場(chǎng)同時(shí)存在時(shí)才能產(chǎn)生，單獨(dú)激光或單獨(dú)碰撞不能產(chǎn)生這種跨越粒子之間的能級(jí)躍遷現(xiàn)象。由于激光的參與，使得不同粒子之間通過(guò)碰撞傳遞能量變得更加快速和有效；通過(guò)粒子間的碰撞作用，又可以實(shí)現(xiàn)直接單光子激發(fā)難以完成的躍遷，達(dá)到預(yù)期的高激

2、發(fā)態(tài)，形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，獲得短波長(zhǎng)激光。因此，研究激光感生碰撞過(guò)程對(duì)于發(fā)展短波長(zhǎng)激光光源具有非常重要的意義。此外，激發(fā)所選粒子的特定靶能級(jí)的能力也使其在控制化學(xué)反應(yīng)通道方面具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。
　　激光感生碰撞過(guò)程包括激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移和激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移。在激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)研究中，所有的理論模型都假設(shè)了在碰撞過(guò)程中粒子的相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度保持不變，以往的理論計(jì)算也是在此基礎(chǔ)上進(jìn)行的，這很顯然不符合實(shí)際情況；此外，激光感

3、生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)研究都是在混合金屬蒸汽系統(tǒng)中進(jìn)行，對(duì)于氣體系統(tǒng)則未見(jiàn)報(bào)道。針對(duì)這兩個(gè)問(wèn)題，本文對(duì)這兩種重要的激光感生碰撞過(guò)程做出了一些創(chuàng)新性的改進(jìn)和完善，并進(jìn)行了理論和實(shí)驗(yàn)研究。
　　在原子間激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的理論研究方面，考慮到碰撞過(guò)程中原子運(yùn)動(dòng)速度的統(tǒng)計(jì)分布，對(duì)現(xiàn)有的激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的四能級(jí)理論模型進(jìn)行了完善。根據(jù)熱平衡狀態(tài)下的麥克斯韋速度分布函數(shù)推導(dǎo)了兩原子間相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度的分布函數(shù)，并給出了對(duì)相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度統(tǒng)計(jì)

4、平均的碰撞截面。
　　在此基礎(chǔ)上，對(duì)以往研究不完善的Eu-Sr、Ba-Sr以及我們新提出的Eu-Sr系統(tǒng)進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。這三個(gè)系統(tǒng)具有典型的代表性：前兩個(gè)系統(tǒng)分別滿足激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移的兩種極限情況，從而可以通過(guò)忽略一個(gè)中間能級(jí)而由四能級(jí)系統(tǒng)過(guò)渡為三能級(jí)系統(tǒng)；而我們提出的Eu-Sr系統(tǒng)則不滿足這兩個(gè)極限條件，因此不能簡(jiǎn)化為三能級(jí)系統(tǒng)，而必須采用四能級(jí)模型進(jìn)行求解。分別計(jì)算了三個(gè)系統(tǒng)在不同的系統(tǒng)溫度和轉(zhuǎn)移激光強(qiáng)度下的激光感生碰撞躍

5、遷幾率和碰撞截面，并從準(zhǔn)分子勢(shì)能曲線的角度解釋了各個(gè)系統(tǒng)的譜線特征。
　　本文對(duì)于弱場(chǎng)情況計(jì)算得到的碰撞截面譜線形狀與以往的結(jié)論相同：碰撞截面譜線明顯不對(duì)稱，一側(cè)為非穩(wěn)態(tài)翼，碰撞截面下降非常迅速；另一側(cè)為準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)翼，在很寬的轉(zhuǎn)移激光失諧范圍內(nèi)都可以得到較大的碰撞截面。但計(jì)算表明，原子間相對(duì)運(yùn)動(dòng)速度的統(tǒng)計(jì)分布對(duì)碰撞截面的大小有明顯影響，因此有必要在計(jì)算時(shí)加以考慮。在強(qiáng)場(chǎng)下激光感生碰撞能量轉(zhuǎn)移譜表現(xiàn)出了明顯區(qū)別于弱場(chǎng)情況的特征：（1）強(qiáng)

6、場(chǎng)時(shí)譜線的寬度顯著變窄，并且譜線形狀失去了弱場(chǎng)時(shí)的明顯不對(duì)稱性，隨著激光強(qiáng)度的提高逐漸趨于對(duì)稱；（2）譜線的峰值位置明顯偏離了共振頻率而向著非穩(wěn)態(tài)翼一側(cè)發(fā)生偏移，偏移量的大小隨著轉(zhuǎn)移激光強(qiáng)度近似成線性增加。（3）峰值碰撞截面隨著轉(zhuǎn)移激光強(qiáng)度的增加而增大，并在增大到一定程度時(shí)出現(xiàn)了飽和現(xiàn)象。
　　在激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的研究方面，本文提出了一個(gè)新的單光束 Xe+-N激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移系統(tǒng)，這在國(guó)內(nèi)外的研究中尚未見(jiàn)過(guò)報(bào)道。由于其特殊

7、的能級(jí)結(jié)構(gòu)，利用一束~440nm激光即可完成從反應(yīng)初始能態(tài)Xe+的制備到激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移產(chǎn)生N+的整個(gè)過(guò)程，這與通常的激光感生碰撞過(guò)程需要兩束激光完全不同。在理論方面，首先推導(dǎo)了與之相應(yīng)的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移的二能級(jí)理論模型，得到了態(tài)振幅的運(yùn)動(dòng)方程，并給出了碰撞躍遷幾率和碰撞截面的表達(dá)式。在此基礎(chǔ)上，對(duì)此Xe+-N系統(tǒng)進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算，得到了不同轉(zhuǎn)移激光強(qiáng)度和失諧量時(shí)的碰撞躍遷幾率和碰撞截面。對(duì)~440nm波長(zhǎng)轉(zhuǎn)移激光的計(jì)算結(jié)果表明，

8、在此波長(zhǎng)附近激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移截面隨轉(zhuǎn)移激光波長(zhǎng)的變化處于水平線性區(qū)，并且隨著激光強(qiáng)度的增加近似成線性增大，證明了在該系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)本文提出的單光束激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程的可行性。
　　在實(shí)驗(yàn)上，將分子束技術(shù)和飛行時(shí)間質(zhì)譜檢測(cè)技術(shù)相結(jié)合，對(duì)Xe+-N系統(tǒng)的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，據(jù)我們所知，迄今為止國(guó)內(nèi)外尚未發(fā)表過(guò)相關(guān)的報(bào)道。首先利用~440nm染料激光多光子共振電離的方法制備了該系統(tǒng)的初始儲(chǔ)能態(tài) Xe+，并測(cè)得了

9、 Xe在440nm波長(zhǎng)附近的多光子共振電離譜，在不同參數(shù)條件下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明利用光闌對(duì)光束進(jìn)行模式凈化以及適當(dāng)減小束源壓力有利于抑制電離譜的寬度以及避免離子信號(hào)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。在此基礎(chǔ)上，利用一束~440nm染料激光從實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了該系統(tǒng)由 Xe+產(chǎn)生 N+的激光感生碰撞電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。利用飛行時(shí)間質(zhì)譜檢測(cè)法對(duì)反應(yīng)的產(chǎn)物離子（Xe+、N+和N2+）進(jìn)行了探測(cè)，并對(duì)束源壓力、激光波長(zhǎng)和強(qiáng)度等參數(shù)對(duì)離子強(qiáng)度和產(chǎn)額的影響進(jìn)行了分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了在