DNA上電荷轉(zhuǎn)移的理論研究.pdf

1、自1953年Watson和Crick提出了DNA雙螺旋模型以后，對(duì)于DNA的科學(xué)研究進(jìn)一步得到了發(fā)展，DNA內(nèi)堿基對(duì)的不同排列順序?qū)?yīng)于生物的遺傳信息的傳遞這一說(shuō)法得到了肯定。因此與DNA結(jié)構(gòu)和序列相關(guān)的包括生物，物理，化學(xué)性質(zhì)的研究一直都是這一領(lǐng)域研究的重要方面。DNA上電荷的轉(zhuǎn)移過(guò)程對(duì)許多生物化學(xué)和生物物理過(guò)程起著相當(dāng)重要的作用，而本論文的主要研究方向即是利用動(dòng)力學(xué)的方法發(fā)展雙鏈模型研究DNA上電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程。根據(jù)已有的Donor-B

2、ridge-Acceptor模型(DBA模型)的基本想法，論文首先分別給出了單鏈模型和雙鏈模型的哈密爾頓算符，解釋了環(huán)境振子哈密爾頓算符與總的哈密爾頓算符中耦合項(xiàng)的關(guān)系。 在參數(shù)的選擇和計(jì)算過(guò)程中，根據(jù)DNA電荷轉(zhuǎn)移的客觀實(shí)驗(yàn)環(huán)境，我們對(duì)環(huán)境振子作了先期計(jì)算，以保證在電荷轉(zhuǎn)移的計(jì)算中，DNA鏈所處的能量環(huán)境是達(dá)到相對(duì)的熱力學(xué)平衡狀態(tài)的。 在利用單鏈模型的計(jì)算中，論文分別討論了無(wú)環(huán)境振子影響的情況和加入環(huán)境振子影響的情

3、況。前者給出了DNA鏈上的電荷在缺少環(huán)境影響的情況在短時(shí)間內(nèi)幾乎不能轉(zhuǎn)移這個(gè)結(jié)論，而這一結(jié)論與幾乎所有的DNA電荷轉(zhuǎn)移實(shí)驗(yàn)都是在溶液條件下進(jìn)行的相符合。環(huán)境振子影響部分論文的計(jì)算結(jié)果和過(guò)去以后的單鏈模型計(jì)算結(jié)果以及早期的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致，得到了DNA鏈上給體堿基上電荷密度的指數(shù)衰減曲線，并獲得了單一的值為0．7489的衰減常數(shù)β的值。 在雙鏈模型的計(jì)算中，也獲得了良好的電荷密度衰減曲線。在對(duì)橋鏈長(zhǎng)度變化的計(jì)算中，得出具有3或4個(gè)

4、堿基對(duì)的橋鏈作為電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理的轉(zhuǎn)折點(diǎn)，在這個(gè)折點(diǎn)兩邊的不同橋鏈長(zhǎng)度的DNA鏈具有不同的衰減常數(shù)β。這一結(jié)果在過(guò)去的理論計(jì)算中是增加單鏈模型不具有的參數(shù)而得到的，在我們的模型中沒(méi)有新增任何參數(shù)，就得到了這一結(jié)果。而在對(duì)序列變化的計(jì)算中，可以看出，由于堿基之間的轉(zhuǎn)移積分的差異導(dǎo)致了，不同序列的鏈上電荷轉(zhuǎn)移速度具有明顯的差異，但是這種差異要遠(yuǎn)小于由于橋鏈長(zhǎng)度不同而帶來(lái)的速率的快慢。而在對(duì)于不同溫度下的計(jì)算表明，我們的理論還不能很明顯的反應(yīng)溫度