二茂鐵亞胺環(huán)鈀化合物有序自組裝納米薄膜催化碳碳偶聯(lián)反應機理.pdf

1、AdissertationsubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofDoctorHeterogeneousMechanismofC—CReactionCatalyzedbyOrderedCyclopalladatedFerrocenylimineSelfassembledNano—filmsByZhihuaFuSupervisor：ProfTieshengLiOrganicChemistry

2、CollegeofchemistryandmolecularengineeringMay2014摘要摘要綠色、經濟、可持續(xù)的化學過程是當今化學領域的主要挑戰(zhàn)之一。非均相催化劑具有易于分離、高效回收等特點，儼然已經成為綠色化學研究的重要手段。但是，在非均相催化領域仍存在許多急需解決的問題，尤其是在非均相催化劑的作用機理研究方面一直都存有爭議。目前，高速發(fā)展的合成技術和新穎的分析手段為科學家對機理的研究提供更必有利的條件，使得非均相催化機理

3、的研究得以迸一步發(fā)展。納米薄膜材料由于具有易于分離、回收，便于重復使用，分析方法簡單等特點，使其在非均相催化應用中極具吸引力。與此同時，把催化劑分子均勻地負載在重現(xiàn)性好、易于表征的界面上能夠更深入的對非均相催化行為進行研究。因此，制備并利用合適的納米催化薄膜材料，借助有效的表征和分析手段對界面催化過程進行系統(tǒng)的研究具有重要的理論意義和應用價值。本論文利用LangmuirBlodgett膜、自組裝膜和聚合物刷的方法制備了環(huán)鈀化合物納米薄膜

4、，并以SuzukiMiyaura反應為模板，借助有效的科研手段，對基于分子層面的非均相催化過程中的界面催化行為進行了系統(tǒng)的研究。具體研究內容及成果如下：1制備了不同的表面壓下的二茂鐵亞胺環(huán)鈀化合物l(圖1)的單層膜和LB膜，并應用到非均相催化SuzukiMiyaura反應體系。通過紫外可見光譜(Uv)和原子力顯微鏡(AFM)分析表明不同表面壓下所制備的LB膜呈現(xiàn)出不同的表面形貌。與在表面壓為14，18，26，30mN／m制備的催化劑LB