H-ZSM-5負載鐵基催化劑的制備及其在苯酚羥基化中的應用.pdf

1、苯二酚是重要的有機化工中間體。鄰苯二酚主要用于農藥、香料和醫(yī)藥行業(yè),也可用作電鍍槽添加劑、抗氧化劑等特種化學品以及合成酚醛樹脂的原料。對苯二酚主要用于感光材料、橡膠工業(yè)和染料行業(yè),還可作為某些樹脂或橡膠單體貯運過程的阻聚劑、發(fā)動機燃料特別是含四乙基鉛燃料的膠質抑制劑以及石油抗凝劑及氮肥工業(yè)的催化脫硫劑等。
　　苯酚過氧化氫羥基化工藝是一種“綠色工藝”,也是目前最具前景的苯二酚生產工藝。本文首先分別以氫氧化鈉和尿素為沉淀劑,以H-Z

2、SM-5為載體制備了負載型氧化鐵催化劑,并分別對這兩種制備方法的工藝條件進行了優(yōu)化,考察了它們在苯酚羥基化反應中的作用。結果表明,以氫氧化鈉為沉淀劑所制備的催化劑催化效果優(yōu)于以尿素為沉淀劑的均勻沉淀法所制備的催化劑。
　　為了提高苯酚轉化率和苯二酚選擇性,以氫氧化鈉為沉淀劑,以H-ZSM-5為載體制備了負載型二元過渡金屬氧化物催化劑,其中負載型鐵-鈷二元氧化物催化劑的催化效果最好,催化苯酚羥基化的活性和選擇性都有明顯提高。比較了未

3、負載的過渡金屬氧化物與H-ZSM-5負載的過渡金屬氧化物在苯酚羥基化反應中的催化效果。結果表明,H-ZSM-5負載的過渡金屬氧化物的催化效果明顯優(yōu)于未負載的過渡金屬氧化物。在反應溫度60oC,苯酚/過氧化氫摩爾比為1.25,催化劑/苯酚質量比為0.05,溶劑水和苯酚的質量比為3,反應時間1h的條件下,H-ZSM-5負載鐵-鈷混合氧化物作催化劑,苯酚轉化率為51.82％,苯二酚選擇性為92.47%,過氧化氫有效利用率為59.90%。