基于捕捉銨基葉立德的三組分反應(yīng)研究和兩種功能有機(jī)分子的合成研究.pdf

1、葉立德是有機(jī)反應(yīng)中的一類活潑中間體，傳統(tǒng)的葉立德反應(yīng)已經(jīng)廣泛地用于有機(jī)合成。通過多組分反應(yīng)可以由結(jié)構(gòu)簡單的化合物快速、高效、高原子經(jīng)濟(jì)性地得到結(jié)構(gòu)復(fù)雜和多樣性的產(chǎn)物，最接近理想合成的概念。本文介紹的是一類基于捕捉活潑葉立德中間體的新型多組分反應(yīng)。我們發(fā)現(xiàn)了酮類化合物對活潑銨基葉立德的捕捉，研究了銅(Ⅱ)催化的重氮乙酸酯、芳香胺和β，Υ-不飽和酮酸酯的多組分反應(yīng)。探索了該型反應(yīng)的最佳反應(yīng)條件，研究了不同反應(yīng)組分對反應(yīng)的影響，通過調(diào)控各個反

2、應(yīng)組分取代基的電子效應(yīng)和位阻，較好地實現(xiàn)了產(chǎn)物的非對映選擇性控制。我們還研究了反應(yīng)的機(jī)理，通過兩組分對照反應(yīng)，排除了胺對環(huán)氧化合物中間體開環(huán)的可能，論證了酮酸酯對活潑銨基葉立德中間體進(jìn)行捕捉的機(jī)理的正確性。我們還做了一些不對稱催化的嘗試，雖然結(jié)果不理想，但也預(yù)示了其可能性。
　　 1-環(huán)丁烯-1，2-二甲醇及其前體1-環(huán)丁烯-1，2-二甲酸甲酯是很多合成中的重要中間體。我們對合成工藝進(jìn)行了優(yōu)化，成功實現(xiàn)了在實驗室對1-環(huán)丁烯-1