一碳反應中Cu基催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)變與催化性能調(diào)控研究.pdf

1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在指導教師的指導下，獨立進行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的科研成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均己在文中以明確方式標明。本聲明的法律責任由本人承擔。論文作者簽名：紐日飆緲乒尼關于學位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學有關保管、使用學位論文的規(guī)定，其中包括：①學校有權(quán)保管、并向有關部門送交學位論文的原件與復印件；②學

2、校可以采用影印、縮印或其它子復制手段復制并保存學位論文；⑧學?？稍试S學位論文被查閱或借閱；④學?？梢詫W術交流為目的，復制贈送和交換學位論文；⑤學?？梢怨紝W位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學位論文在解密后遵守此規(guī)定)。作者簽名：二至!壟日期：絲絲乏絲導師簽名：日期：a卅—3—ljz太原理丁人學博士研究生學位論文型Cu基催化劑篩選、改性和設計的實驗線索，豐富了一碳化學反應的催化基礎理論。主要結(jié)論如下：1Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應中，

3、可以通過第二金屬摻雜、載體選擇和活性組分結(jié)構(gòu)大小這3種方式調(diào)變Cu基催化劑結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)對催化劑活性、選擇性和穩(wěn)定性的調(diào)控；Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應主要包括經(jīng)CO和HCOO兩類中間體的3條反應路徑。本文計算篩選得到的羥基化負載型PdCu／yA1203雙金屬催化劑是C02加氫合成甲醇較適宜的催化劑，能夠高活性、高選擇性地生成甲醇，且該催化劑穩(wěn)定性較高。2Cu基催化劑上合成氣合成乙醇反應中，需要引入甲烷，通過具有全新反應機理的甲烷合

4、成氣合成乙醇反應路線，以實現(xiàn)合成乙醇的反應過程中關鍵控制步驟的改變，進而有效地通過催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)變實現(xiàn)對催化劑活性和選擇性的調(diào)控。本文計算篩選得到的第二金屬Rh摻雜調(diào)變的RhCu雙金屬催化劑是適宜于甲烷一合成氣合成乙醇反應的高效催化劑，對甲烷合成氣合成乙醇反應顯示了高活性和高選擇性；其中，第二金屬摻雜調(diào)變的雙金屬Cu基催化劑對CO較強的吸附能力和具有CH4解離生成CH3較高的催化活性，是決定雙金屬Cu基催化劑對甲烷。合成氣合成乙醇反應具