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1、利用有機(jī)液體氫化物儲(chǔ)氫是目前儲(chǔ)氫技術(shù)的一個(gè)重要方向,本論文以甲苯催化加氫作為化學(xué)儲(chǔ)氫模型反應(yīng)。本論文制備了貴金屬Pd系催化劑、非貴金屬Ni系催化劑、以類水滑石為前軀體制備的催化劑,從中篩選出優(yōu)良的催化劑,并用XRD、BET、TG、IR分別對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。考察了催化劑用量、氫氣壓力、溫度、不同載體、負(fù)載量等不同條件對(duì)反應(yīng)的影響,并考察了催化劑的重復(fù)使用性,探索出以甲苯催化加氫為模型反應(yīng)的高效芳烴催化加氫體系。主要研究結(jié)果包括:
2、 1.甲苯催化加氫反應(yīng)的優(yōu)化條件。原料甲苯用量0.04 mol,溶劑環(huán)己烷用量0.4 mol,通氫氣置換空氣3次,通原料氫氣使初試壓力為7.0 MPa,反應(yīng)溫度為180℃,反應(yīng)時(shí)間為6h。應(yīng)用Pd/C催化劑、非晶態(tài)Ni催化劑、負(fù)載型Ni催化劑、以類水滑石為前驅(qū)體制備的催化劑分別催化甲苯催化加氫反應(yīng)時(shí),甲基環(huán)己烷的收率均在95%以上。
2.貴金屬Pd系催化劑。Pd負(fù)載于活性碳(AC)上所得的催化劑的催化效果要優(yōu)于Pd負(fù)
3、載于粉末狀活性γ-Al2O3或成型γ-Al2O3擔(dān)體上所得的催化劑的催化效果。35目的活性碳和120目的活性碳比較,后者的效果更好,制得的Pd/C催化甲苯加氫的轉(zhuǎn)化率更高。
3.非貴金屬Ni系催化劑。成型的γ-Al2O3擔(dān)體具有良好的機(jī)械穩(wěn)定性能、較大的比表面積和孔體積。Ni負(fù)載于工業(yè)上成型的γ-Al2O3擔(dān)體所得的催化劑對(duì)甲苯加氫反應(yīng)具有良好的活性、選擇性和穩(wěn)定性。
4.以類水滑石為前軀體制備的催化劑。合成
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