介孔非手性硅羥基與固載的手性有機胺協(xié)同催化增強多相不對稱催化性能.pdf

1、本論文研究了以介孔材料作為多相催化劑載體并利用其表面非手性硅羥基提供酸中心,通過在載體表面負載手性堿中心,研究硅羥基與手性堿中心之間的酸堿協(xié)同不對稱催化效應。
　　 利用XRD、氮氣吸脫附和電鏡表征了載體具有長程有序的圓柱形孔道,屬于二維六方晶系p6mm空間群,孔徑在4-6 nm之間。利用固體鋁譜證實了鋁以四配位鋁形式存在于載體中并利用XRF確定了載體的硅鋁比。利用固體碳譜、硅譜和元素分析分析了表面酸堿中心含量與分布并模擬其表面

2、酸堿分布模型。
　　 以對硝基苯甲醛與丙酮的不對稱aldol反應研究了SBA-SH接枝脯胺醇的催化性能,結果顯示優(yōu)異的酸堿協(xié)同作用,提高催化活性并保留均相不對稱選擇性。通過設計手性堿中心化學結構,實現(xiàn)了非手性硅羥基參與的多相酸堿協(xié)同效應同時提高了活性及不對稱選擇性。通過改變表面酸中心分布密度和改變酸中心酸強度等方式揭示了足夠的硅羥基與適宜的酸強度對酸堿協(xié)同不對稱催化性能的重要性,同時硅羥基具有富集反應物于表面提高催化活性的作用。