脂肪族烯酮的電羧化反應(yīng)研究.pdf_第1頁
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1、為了保護(hù)人類賴以生存的環(huán)境,在以可持續(xù)發(fā)展為目標(biāo)的前提下,科學(xué)家提出了綠色化學(xué)的概念,從生產(chǎn)的源頭防止環(huán)境污染。所以綠色化學(xué)又稱為環(huán)境友好化學(xué),從對(duì)環(huán)境友好的方式實(shí)現(xiàn)能源和資源的有效利用和循環(huán)。綠色化學(xué)的基本原則是“原子經(jīng)濟(jì)性”,充分的利用每個(gè)原子使之結(jié)合到分子中達(dá)到零排放的目的。與傳統(tǒng)的有機(jī)合成化學(xué)相比,有機(jī)電合成化學(xué)利用電子作為反應(yīng)試劑,避免了使用其他的有毒試劑,而且步驟簡(jiǎn)單,產(chǎn)品純度高,選擇性好,更有利于工業(yè)化。CO2作為主要的溫

2、室氣體,對(duì)環(huán)境有一定的污染。利用有機(jī)電合成的方式固定CO2,對(duì)防治環(huán)境污染具有一定的意義,并且得到的相應(yīng)的電羧化的產(chǎn)品是重要的化工產(chǎn)品。采用恒電流方式電解脂肪族烯酮并與CO2反應(yīng)得到相應(yīng)的電羧化產(chǎn)物,進(jìn)一步證明了C=C比C=O電還原活性更高。本研究分為三個(gè)部分:
   第一部分:一室型電解池中,常溫常壓下,以DMF為溶劑,恒電流電解2-環(huán)己烯-1酮和3-甲基2-環(huán)己烯-1酮,分別研究了電極材料,支持電解質(zhì),電流密度,通電量,電解

3、溫度等對(duì)電羧化反應(yīng)的影響,最終得到了2-環(huán)己烯-1酮的電羧化的最大產(chǎn)率為36%,3-甲基-2環(huán)己烯-1酮的電羧化反應(yīng)的最大產(chǎn)率為20.5%。實(shí)驗(yàn)同時(shí)研究了2-環(huán)己烯-1酮和3-甲基-2-環(huán)己烯-1酮在通入CO2前后的循環(huán)伏安行為,并對(duì)二者進(jìn)行了比較,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果推導(dǎo)出反應(yīng)機(jī)理。
   第二部分:常溫常壓下,一室型電解池中,以乙腈為溶劑,恒電流電解巴豆酸甲酯,研究了電極材料,支持電解質(zhì),電流密度,通電量,電解溫度等對(duì)巴豆酸甲酯的電

4、羧化反應(yīng)的影響,得到了最優(yōu)條件下的最大產(chǎn)率為71.6%。研究了通入CO2前后循環(huán)伏安行為以及在不同電極上的巴豆酸甲酯的循環(huán)伏安行為,并根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果和文獻(xiàn)推導(dǎo)了反應(yīng)機(jī)理。
   第三部分:一室型電解池中,恒電流電解的情況下,研究了溶劑,支持電解質(zhì),電極材料,通電量,電流密度和溫度對(duì)2-環(huán)戊烯酮和3-甲基-2-環(huán)戊烯-1酮電羧化反應(yīng)的影響,得到了2-環(huán)戊烯酮電羧化反應(yīng)的最大產(chǎn)率為43.2%。3-甲基-2-環(huán)戊烯-1-酮的電羧化反應(yīng)的

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