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文檔簡介
1、離子液體(IL)作為一種新型溶劑的廣泛研究和應用,勢必導致其在環(huán)境和有機體的積累。雖然離子液體被稱為“綠色溶劑”,但它們對生物體的毒性已經(jīng)表現(xiàn)出來。糖是一種重要的生物分子和化工原料。研究離子液體-糖相互作用與糖分子立體結構及離子液體結構和性質的依賴關系,對于解釋生物體液中糖-離子液體相互作用的本質具有重要科學意義,為離子液體在生物體內(nèi)的積累和潛在毒性研究提供理論指導和基礎數(shù)據(jù),為離子液體作溶劑時糖的萃取、純化、合成及相關生產(chǎn)過程的設計和
2、優(yōu)化提供理論依據(jù)和基礎參數(shù)。本文得到了國家自然科學基金資助課題(No.20973055)和河南省高校創(chuàng)新人才基金的資助,主要研究內(nèi)容和結果如下:
1.測定了298.15 K下,咪唑氯化物離子液體([Cnmim]Cl,n=4,6,8,10)在水及葡萄糖水溶液中,[C4mim]Cl在水及單糖(葡萄糖、半乳糖、木糖和核糖)水溶液中的摩爾電導率,利用Lee-Wheaton方程計算得到了離子液體在溶劑中的極限摩爾電導率(0)和締合常數(shù)K
3、A,進而求得了’Walden值A0η0。討論了離子液體陽離子烷基鏈的長度和糖分子的立體結構對離子液體-糖相互作用的影響規(guī)律。結果表明,在一定的糖水溶液中,[C4mim]Cl的A0值有如下規(guī)律:葡萄糖和半乳糖(已糖)<木糖和核糖(戊糖);在葡萄糖水溶液中,離子液體的極限摩爾電導率A0隨著陽離子烷基鏈的增長而線性遞減。
2.測定了298.15 K下,1-丁基-3-甲基咪唑羧酸鹽離子液體([C4mim][HCOO]、[C4mim][
4、CH3COO]和[C4mim][CH3CH2COO])在水及葡萄糖水溶液中的密度ρ、粘度η和電導k。計算了無限稀釋表觀摩爾體積V0Φ,IL、粘度B-系數(shù)、極限摩爾電導率A0和Walden值A0η0,進而求得了離子液體-糖的體積相互作用參數(shù)及離子液體在水及葡萄糖水溶液中的摩爾流動活化自由能。還測定了甲基β-D吡喃葡萄糖苷和離子液體在離子液體-甲基β-D吡喃葡萄糖苷-水體系中13C和1H的化學位移。利用這些參數(shù)分析討論了離子液體和糖的大小、
5、結構和溶劑化作用對離子液體與糖相互作用的影響。結果表明,羧酸鹽離子液體與葡萄糖的相互作用大小規(guī)律:[C4mim][CH3CH2COO]>[C4mim][CH3COO]>[C4mim][HCOO]。
3.利用密度泛函理論方法在:B3LYP/6-31+g(d,p)水平上對葡萄糖和離子液體陰離子形成的復合物進行優(yōu)化和頻率分析,得到了復合物的最優(yōu)構型和相互作用能。得到的結果與從體積法、粘度法、電導法及NMR得到的結果一致。
6、4.測定了298.15 K下,[C4(mim)2]Br2、[C5(mim)2]Br2和[C6(mim)2]Br2三種雙陽離子離子液體在葡萄糖水溶液中的密度ρ和粘度η數(shù)據(jù)。計算了離子液體在水及葡萄糖水溶液中的無限稀釋表觀摩爾體積V0Φ,IL和粘度B-系數(shù),進而求得了離子液體-糖的體積相互作用參數(shù)及離子液體在水及葡萄糖水溶液中的摩爾流動活化自由能。相互作用參數(shù)和粘度B-系數(shù)的比較表明離子液體與葡萄糖相互作用的強弱:[C6(mim)2]Br2
7、>[C5(mim)2]Br2>[C4(mim)2]Br2。
5.利用電導、熒光、核磁共振和動態(tài)光散射等技術研究了[C10mim]Cl在水及糖(葡萄糖、半乳糖、木糖和阿拉伯糖)水溶液中的簇集行為。得到了離子液體的臨界簇集濃度CAC、離子化度α、聚集自由能△Gm0和聚集數(shù)N。結果表明單糖的加入有利于離子液體的簇集,CAC值隨著糖濃度的增大而減小。[C10mim]Cl的CAC值有如下順序:葡萄糖>半乳糖,木糖>阿拉伯糖;木糖>葡萄糖
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