幾類(lèi)色素聚集體的光譜特征、結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及激子動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、本文利用吸收光譜、熒光光譜、拉曼光譜等技術(shù)，對(duì)類(lèi)囊體中的葉綠素聚集體和溶液中的類(lèi)胡蘿卜素聚集體的結(jié)構(gòu)特征及激子態(tài)演化過(guò)程進(jìn)行了研究，探討了溫度、磁場(chǎng)及微環(huán)境對(duì)聚集結(jié)構(gòu)、光譜性質(zhì)和能量轉(zhuǎn)移產(chǎn)生的影響。并結(jié)合Frenkel激子理論，研究了不同聚集體結(jié)構(gòu)參數(shù)下系統(tǒng)的吸收光譜和激子演化規(guī)律，分析了影響光合作用天線系統(tǒng)中能量吸收和轉(zhuǎn)移的內(nèi)在和外在因素。
　　檢測(cè)了含有Chl a和Chl b的溶液中加入β-紫羅蘭酮前后的激發(fā)和發(fā)射光譜，并利用

2、高斯軟件優(yōu)化了Chl分子與β-紫羅蘭酮的配位結(jié)構(gòu)，在此基礎(chǔ)上，通過(guò)計(jì)算得到了Chl a與Chl b之間的能量轉(zhuǎn)移效率。結(jié)果表明，葉綠素與β-紫羅蘭酮配位形成復(fù)合分子的結(jié)構(gòu)可提高Chl分子體系中π電子的共軛程度，使吸收譜紅移，熒光強(qiáng)度增強(qiáng)，該結(jié)構(gòu)也能促進(jìn)Chl a和Chlb之間的能量轉(zhuǎn)移。
　　采用激發(fā)光譜和偏振熒光光譜技術(shù)，研究了不同溫度和磁場(chǎng)下，菠菜和蘇州青類(lèi)囊體溶液的光譜，得到天線系統(tǒng)中色素聚集體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。結(jié)果表明，溫度和磁場(chǎng)

3、可通過(guò)作用于溶液中的氫鍵，來(lái)改變聚集體的結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響到天線系統(tǒng)的能量捕獲和轉(zhuǎn)移。
　　研究了葉黃素和β-胡蘿卜素分子聚集體光譜特征，得到了不同濃度酪氨酸中兩類(lèi)胡蘿卜素的聚集體結(jié)構(gòu)信息。分析表明酪氨酸通過(guò)與類(lèi)胡蘿卜素分子兩頭的酮環(huán)相互作用，增加了類(lèi)胡蘿卜素分子的共軛長(zhǎng)度，有利于聚集體內(nèi)激子轉(zhuǎn)移;探測(cè)和模擬了不同溫度下兩色素聚集體吸收光譜的變化，探索了溫度改變色素聚集體結(jié)構(gòu)和能量轉(zhuǎn)移功能的分子機(jī)理。結(jié)果表明在較低溫度(15℃)時(shí)，β

4、-胡蘿卜素形成H-聚集結(jié)構(gòu)，隨著溫度的增加H-聚集結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)化成J-聚集結(jié)構(gòu)。
　　最后采用Frenkel激子理論，模擬了三類(lèi)典型的色素聚集體的吸收光譜和激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程。結(jié)果表明色素聚集體中分子間距和取向是決定其激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的主要因素，由色素聚集產(chǎn)生的協(xié)同效應(yīng)是天線系統(tǒng)能量高效捕獲和超快轉(zhuǎn)移的原因之一?；诜治鼋Y(jié)果，獲得了天線系統(tǒng)位點(diǎn)能梯度變化的色素聚集體能量捕獲模型。
　　本文的研究結(jié)果有助于進(jìn)一步理解光系統(tǒng)能量吸收和轉(zhuǎn)