利用含時波包擴(kuò)散方法研究有機(jī)聚焦集體中激子的動力學(xué)行為.pdf

1、對于復(fù)雜分子系統(tǒng)中，載流子量子動力學(xué)過程一直是量子輸運(yùn)領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)之一，特別是有機(jī)聚集體內(nèi)載流子傳遞過程的探索不僅對基礎(chǔ)科學(xué)研究具有重要的意義，還對有機(jī)光伏器件的設(shè)計(jì)和開發(fā)具有很強(qiáng)的指導(dǎo)作用。由于有機(jī)聚集體中較強(qiáng)的電-聲相互作用，使得傳統(tǒng)的基于能帶模型和Marcus理論的輸運(yùn)理論都不能夠很好地描述有機(jī)半導(dǎo)體中載流子的輸運(yùn)過程。在本論文中，針對以上所提及的問題進(jìn)行了積極的理論探索。其主要內(nèi)容包括:1.一維含時波包擴(kuò)散方法理論及應(yīng)用

2、。2.電子-空穴表象下含時波包擴(kuò)散方法及其對熱電子-空穴對解離和能量弛豫過程的研究。3.考慮了Frenkel和電荷轉(zhuǎn)移激子間相互作用的含時波包擴(kuò)散方法。
　　首先，為了解釋有機(jī)聚集體中載流子從相干運(yùn)動到跳躍運(yùn)動的轉(zhuǎn)變，我們簡要的介紹了在漲落環(huán)境下含時波包擴(kuò)散方法的推導(dǎo)過程，然后利用這一方法對一系列模型和有機(jī)半導(dǎo)體分子的載流子動力學(xué)過程進(jìn)行了探索，并成功地觀測到了載流子從相干運(yùn)動到跳躍運(yùn)動的轉(zhuǎn)變。除此之外，通過對非對稱Spin-Bo

3、son模型的測試，數(shù)值結(jié)果表明改進(jìn)的方法滿足細(xì)致平衡原理，可以準(zhǔn)確預(yù)測非對稱體系的載流子動力學(xué)過程。
　　在有機(jī)太陽能電池中，激子動力學(xué)過程扮演了十分重要的角色。我們將含時波包擴(kuò)散方法拓展到包含兩個相互作用粒子的情況來研究有機(jī)光電材料中的電子、空穴以及熱激子的解離與輸運(yùn)過程。數(shù)值結(jié)果證明，雖然激子額外的能量能夠幫助電子-空穴對克服庫倫相互作用提高激子的解離效率，但是激光的脈沖寬度對激子解離效率起重要作用。為了解釋這一現(xiàn)象，我們將這