多壁碳納米管負(fù)載TiO2對(duì)全氟有機(jī)化合物的光催化降解效果與機(jī)理研究.pdf

1、全氟類有機(jī)化合物因其優(yōu)良的物理化學(xué)性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)和生活消費(fèi)領(lǐng)域，并以各種途徑進(jìn)入了水體、大氣和土壤環(huán)境中，對(duì)人類和動(dòng)物的健康造成了危害。這類污染物的毒性強(qiáng)，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，難被生物降解，所以關(guān)于全氟類化合物有效降解技術(shù)的研究受到了普遍關(guān)注。TiO2是一種無(wú)毒、化學(xué)穩(wěn)定性良好的光催化劑，目前，將TiO2固定于載體上進(jìn)行光催化降解技術(shù)已成為國(guó)際上活躍的研究熱點(diǎn)之一。本文以全氟辛酸(PFOA)和全氟磺酸(PFOS)為目標(biāo)污染物，采用溶

2、膠-凝膠法將TiO2負(fù)載于多壁碳納米管(MWCNT)上，對(duì)兩種污染物進(jìn)行光降解研究。
　　 本實(shí)驗(yàn)通過(guò)TEM、SBET、UV-vis和XPS等表征手段對(duì)TiO2-MWCNT催化劑、P25和P25/MWCNT機(jī)械混合物在微觀層面上做了比較，其之間的差異可能會(huì)導(dǎo)致TiO2-MWCNT復(fù)合型催化劑的光催化性能優(yōu)于P25及P25/MWCNT機(jī)械混合物。
　　 PFOA溶液在365nm紫外光下直接照射8h后的降解率僅為19％，加入

3、P25后的降解率為37%，而在TiO2-MWCNT復(fù)合型催化劑的催化作用下，PFOA降解率可達(dá)到89%。PFOA的光降解效率與鈦酸正四丁酯（TiO2的前體物）和MWCNT的質(zhì)量比、催化劑投加量和pH值有關(guān)。鈦酸正四丁酯和MWCNT的最佳質(zhì)量比為10∶1，最佳投加量為1.6gL-1，此時(shí)PFOA的降解率為94%。由于酸性介質(zhì)有利于PFOA在催化劑上的吸附作用和更多·OH的產(chǎn)生，在pH為2.0時(shí)，在10∶1型催化劑的作用下PFOA可全部被降

4、解。PFOA的降解途徑是通過(guò)逐漸去掉CF2單元而形成短鏈全氟化合物。
　　 PFOS在365nm紫外光直接降解和在P25作用24h后的降解率分別為18.3%和26.7%，在10∶1型催化劑催化作用下的降解率高達(dá)76.1%。PFOS的光降解效率受催化劑投加量、溶液pH值和汞燈功率影響。10∶1型催化劑的最佳投加量為1.6gL-1，在pH=2.0時(shí)，在300W汞燈照射24h后PFOS的光降解率為96.3%，而堿性條件會(huì)抑制PFOS的