丙烷溴氧化制高碳烴的研究.pdf

1、目前丙烷并沒(méi)有得到很好的利用,大部分是用作燃料。對(duì)于能源逐漸緊缺的今天,這樣的碳資源利用方式是非?？上踔潦抢速M(fèi)的。為了優(yōu)化對(duì)丙烷碳資源的利用,把它轉(zhuǎn)化為高附加值的產(chǎn)品,是具有重大的社會(huì)和經(jīng)濟(jì)效益的。本論文是在這樣的宗旨上,設(shè)計(jì)了一種由丙烷兩步法制高碳烴的新工藝:第一步,丙烷溴氧化制溴代烴;第二步,生成的溴代烴經(jīng)過(guò)脫溴化氫過(guò)程制備高碳烴。通過(guò)這種方法,丙烷可以被有效地轉(zhuǎn)化為高碳烴,優(yōu)化了丙烷的利用途徑,并且整個(gè)過(guò)程反應(yīng)溫度較溫和,且只消

2、耗了氧氣,是一個(gè)節(jié)能和環(huán)保的過(guò)程。本論文的主要研究工作是進(jìn)行高碳烴合成工藝的第一步反應(yīng)的研究,即丙烷溴氧化制溴代烴的研究。其中,以丙烷、氧氣、氫溴酸(40wt％)為原料,在催化劑上反應(yīng)制備溴代烴。首先,通過(guò)在SiO2上負(fù)載不同的金屬氧化物或氯化物篩選出活性較高,溴代烴選擇性很高的催化劑。隨后,在篩選出最好催化劑的基礎(chǔ)上,對(duì)催化劑的焙燒溫度、負(fù)載量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)物料配比等方面進(jìn)行優(yōu)化研究。其中較好的結(jié)果是在9%V/SiO2催化劑上,C3

3、H8、O2、N2流量分別為18.0、4.0、5.0mL/min和48wt % HBr/H2O流量為4.0 mL/h的反應(yīng)條件下,丙烷轉(zhuǎn)化率可達(dá)11.0%,溴代烴收率達(dá)10.9%。另外,本文對(duì)第二步溴代烴制高碳烴的反應(yīng)進(jìn)行了初步研究探索。通過(guò)對(duì)不同硅鋁比的HZSM-5的篩選和活性組分ZnO含量對(duì)反應(yīng)的影響進(jìn)行考察,選出較好的催化劑6%ZnO/HZSM-5 (Si/Al=360),得到了很好的催化效果—溴代烴轉(zhuǎn)化率為100%,芳香烴選擇性達(dá)