2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、負(fù)載型Ziegler-Natta烯烴聚合催化劑的載體一般以無機(jī)物為主,如SiO2、MgCl2和沸石等。同無機(jī)物載體相比,有機(jī)物載體可以大幅度減少烯烴聚合產(chǎn)物中的無機(jī)灰分,提高聚烯烴產(chǎn)品的性能,還可以較容易地引入官能團(tuán),有效地控制催化活性中心在載體上的分布,從而更好地調(diào)控烯烴聚合過程以及聚合產(chǎn)物的形貌。因此,將無機(jī)/有機(jī)載體復(fù)合制備催化劑成為新型聚烯烴催化劑的重要方向。目前制備無機(jī)/有機(jī)復(fù)合材料的方法主要有乳液聚合法、懸浮聚合法及層層組裝

2、法等,但是這些方法制備過程比較繁瑣,同時也引入了其它一些極性物質(zhì),不適用于烯烴聚合催化劑的制備過程。相轉(zhuǎn)化法是膜材料領(lǐng)域常用的一類簡單易行的成膜方法。本文首先考察了相轉(zhuǎn)化法制備硅膠/聚(苯乙烯-co-丙烯酸)(PSA)復(fù)合載體的基本實(shí)驗(yàn)條件,然后將該方法引入復(fù)合Ziegler-Natta催化劑的制備,用PSA包覆以硅膠為載體的TiCl3催化劑(SLC-S催化劑),再負(fù)載MgCl2/TiCl4絡(luò)合物制得核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑,聚合反應(yīng)后得到

3、了分子量分布較寬的聚乙烯產(chǎn)品,研究結(jié)果對于單反應(yīng)器內(nèi)制備寬/雙峰聚乙烯具有重要的意義。
   論文主要進(jìn)行了以下幾個方面的研究:(1)基于相轉(zhuǎn)化法成膜機(jī)理制備硅膠/聚(苯乙烯-co-丙烯酸)(PSA)核殼型微球,并確定制備復(fù)合微球的基本實(shí)驗(yàn)條件;(2)依據(jù)確定的相轉(zhuǎn)化法成膜的條件制備Ziegler-Natta復(fù)合催化劑,并分別用乙烯氣相聚合和淤漿聚合考察氫氣含量及有機(jī)膜的厚度對催化劑的聚合活性及其聚乙烯性能的影響;(3)對復(fù)合催

4、化劑中殼層部分的催化劑進(jìn)行了改進(jìn),并考察了催化劑的性能。具體的工作成果如下:
   1.提出采用相轉(zhuǎn)化法制備具有良好分散性的無機(jī)/有機(jī)復(fù)合載體顆粒,并考察了非溶劑的蒸發(fā)速度、聚合物的濃度、硅膠粒徑及聚(苯乙烯-co-丙烯酸)的類型等因素對復(fù)合載體的表面形貌及粒徑的影響。非溶劑的蒸發(fā)速度越慢,復(fù)合載體的分散性越好,但為兼顧生產(chǎn)效率與覆膜效果,蒸發(fā)速度采用1ml/min;聚合物濃度越大,復(fù)合載體表面越粗糙;硅膠的粒徑越大,復(fù)合載體表

5、面越蓬松;而聚(苯乙烯-co-丙烯酸)的分子量以及官能團(tuán)的含量基本不影響復(fù)合載體的形貌以及粒徑分布。另外,復(fù)合載體表面包覆的PSA膜較致密,與單獨(dú)的硅膠載體相比,其比表面積、孔體積及孔徑明顯減小。
   2.利用相轉(zhuǎn)化法制備了同時包含無機(jī)載體和有機(jī)載體的復(fù)合Ziegler-Natta催化劑,研究了該催化劑乙烯氣相聚合反應(yīng)的聚合活性和聚合產(chǎn)物的性能。復(fù)合催化劑具有較高的活性,活性高達(dá)3000克聚乙烯/克催化劑(9.0bar聚合壓力

6、),且復(fù)合催化劑的動力學(xué)可調(diào)。膜厚為3微米的復(fù)合催化劑聚合活性高于核層的SLC-S催化劑,且具有帶誘導(dǎo)期的平穩(wěn)型動力學(xué)曲線,而膜厚為1.5微米的復(fù)合催化劑的活性接近于SLC-S催化劑,且其具有相似的衰減型動力學(xué)曲線。同時,不同的膜厚還能夠調(diào)節(jié)復(fù)合催化劑的氫調(diào)性能及所得聚乙烯的分子量分布,得到寬峰分子量分布的聚乙烯。
   3.對Ziegler-Natta復(fù)合催化劑進(jìn)行了乙烯淤漿聚合的研究,考察了不同覆膜厚度的催化劑對乙烯淤漿聚合

7、活性和聚合產(chǎn)物性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),復(fù)合催化劑淤漿聚合的活性明顯高于氣相聚合。SLC-S催化劑和HC-5催化劑的動力學(xué)曲線由氣相聚合中的快速衰減型轉(zhuǎn)變?yōu)橛贊{聚合中的平穩(wěn)型的曲線類型,而HC-20催化劑的動力學(xué)曲線則有平穩(wěn)型變?yōu)橛贊{聚合中的緩慢衰減型。淤漿聚合中隨著膜厚的增加Mn和Mw逐漸依次增大,與其氣相聚合的規(guī)律相同,但MWD則逐漸變窄。同時,催化劑淤漿聚合所得聚乙烯的堆密度略低于氣相聚合。
   4.為了改善催化劑的性能,采

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