凝結(jié)勢模型的建立與應(yīng)用.pdf

1、隨著計算機硬件的發(fā)展，科學(xué)家已能夠根據(jù)原子分子構(gòu)型預(yù)測材料的物理化學(xué)特性，為新材料設(shè)計開辟了一條有效途徑。然而，已有的理論模型尚不能回答實際生長具有特定原子分子構(gòu)型新材料的可能性如何。這一問題對新材料研發(fā)有嚴(yán)重的影響。以CNx材料為例，1989年Cohen從原子分子結(jié)構(gòu)的理論計算出發(fā)預(yù)言C3N4具有與金剛石相當(dāng)?shù)挠捕?，但未能預(yù)測制備這種單晶體的難易程度如何。事實上到目前為止，能夠制備的C3N4晶粒最大線徑只有幾個微米。因為人們目前仍不清

2、楚C3N4形成單晶體的能力是否比金剛石更差，導(dǎo)致相關(guān)的實驗工作陷入進退兩難的境地。一般來說，不同材料形成單晶體的能力相去甚遠，例如，Si很容易形成線徑為幾米的單晶體，而金剛石晶粒卻很難生長。顯然，在新材料的理論設(shè)計過程中，不僅要預(yù)測具有某些優(yōu)越特性的原子分子構(gòu)型，而且要預(yù)測這種構(gòu)型形成單晶體的能力。如何建立一個能夠預(yù)測材料結(jié)晶能力，同時可以預(yù)測新材料的熔點和硬度等性質(zhì)的理論體系，向現(xiàn)代物理理論提出了挑戰(zhàn)。
　　針對以上問題，本文開

3、展了以下工作:
　　(1)根據(jù)單原子在晶體表面“感受”的橫向與縱向勢場，建立了能夠預(yù)測單組份（單元）材料結(jié)晶能力的理論模型（下稱凝結(jié)勢模型），并通過對一元材料生長的分子動力學(xué)模擬以及與實驗相比較，驗證了該模型的可靠性。
　　(2)將凝結(jié)勢模型推廣應(yīng)用于二元體材料的結(jié)晶能力預(yù)測，通過對Ni-Al和Cu-Au體系晶體生長的分子動力學(xué)模擬驗證了模型的可靠性，并且成功解釋了實驗上鎳基單晶高溫合金中Al摻雜小于6％的現(xiàn)象。
　　

4、(3)在原子水平表面研究吸附原子的擴散和成島動力學(xué)是制備具有特異量子效應(yīng)光電器件的基礎(chǔ)。我們將凝結(jié)勢模型推廣應(yīng)用于預(yù)測固體表面外延島形狀及生長條件，成功地解釋了目前已有的多種實驗觀測，特別是能夠解釋Pt/Pt(111)在400K下外延生長形成三角形的原子島，而長期使用的wulff關(guān)系則預(yù)測其為六邊形，與實驗事實不吻合。
　　(4)納米顆粒的催化效率取決于其表面結(jié)構(gòu)，例如Pt(111)面的催化效率要高于其(100)面。因此需要一種快

5、速確定納米顆粒表面結(jié)構(gòu)的理論方法，向目前已有的相關(guān)理論提出了挑戰(zhàn)。我們將凝結(jié)勢模型推廣應(yīng)用于預(yù)測納米顆粒的表面構(gòu)型，計算得到的Pt和Ni的顆粒表面主要是(111)面，都與實驗現(xiàn)象吻合。
　　(5)熔點是材料的重要屬性，預(yù)測體材料熔點是凝聚態(tài)物理的重要課題之一。目前普遍使用的Lindemann判據(jù)和Born判據(jù)都很難準(zhǔn)確地預(yù)測各種材料的熔點。我們應(yīng)用凝結(jié)勢模型預(yù)測材料的熔點，檢驗了一元金屬體材料熔點與凝結(jié)勢的關(guān)系，同時又基于凝結(jié)勢模

6、型提出了“表面熔化勢”的概念，能夠很好地描寫目前實驗所得到的各種一元材料的各個表面的熔點。
　　(6)在新材料設(shè)計中，關(guān)于硬度的理論預(yù)測也具有挑戰(zhàn)性。在凝結(jié)勢模型的基礎(chǔ)上，引入了凝結(jié)力概念來預(yù)測材料的硬度，通過對Ni，Cu，Al，Ir，Rh，Au，Ag，Pd等一元fcc晶體和hcp晶體Re的研究，驗證了該模型的可靠性。
　　本文所建立的凝結(jié)勢模型能夠預(yù)測材料的多種性質(zhì)，并且其理論程式簡單易行，可以方便地植入半經(jīng)驗以及第一性原